【摘 要】
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绿色化学一直以来都是科学研究和生产生活追求的主题,是实现资源可持续发展的主流。其中催化转移加氢技术具有环境友好、原子经济性高、产品质量稳定以及工艺操作简便等优点,因此被广泛应用于工业生产和科研工作中。催化加氢反应有两种主要的加氢方式分为分子氢加氢和催化转移加氢两种,传统加氢反应是用氢气作为氢源,而催化转移加氢是利用含氢的多原子分子作为氢源,在反应过程中供氢体中的氢转移给反应底物,与传统加氢反应对比
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绿色化学一直以来都是科学研究和生产生活追求的主题,是实现资源可持续发展的主流。其中催化转移加氢技术具有环境友好、原子经济性高、产品质量稳定以及工艺操作简便等优点,因此被广泛应用于工业生产和科研工作中。催化加氢反应有两种主要的加氢方式分为分子氢加氢和催化转移加氢两种,传统加氢反应是用氢气作为氢源,而催化转移加氢是利用含氢的多原子分子作为氢源,在反应过程中供氢体中的氢转移给反应底物,与传统加氢反应对比,催化转移加氢过程具有安全性高、反应温度低、设备要求低、选择性高的优点。水煤气变换反应作为工业制氢的一个中间步骤,在工业制氢中具有广泛应用。水煤气变换反应可以将等量的CO和H2O转变为CO2和H2,原位产生氢气。借助催化转移加氢方法,水煤气变换反应原位产生的氢气可以作为氢源,直接加氢α,β-不饱和醛合成不饱和醇。本论文具体研究内容有:（1）利用水热法合成二硫化钼系列催化剂,通过XRD、XPS确定其晶体价态,应用于水煤气变换反应。在二硫化钼系列催化剂负载活性金属Au,提高了二硫化钼催化剂的水煤气变换产氢性能,与Au负载在碳化钼催化剂对比水煤气变换反应的性能,1Au@Mo Cx催化剂水煤气变换性能更优良。（2）借助催化转移加氢思想,我们将水煤气变换反应和肉桂醛选择性加氢反应耦合,以水为氢源、低成本一氧化碳为氧受体、Au/Mo C为催化剂进行选择性加氢反应。在150℃条件下,肉桂醛的转化率在90%以上,肉桂醇的选择性接近80%,表现出良好的C=O键加氢选择性。同时,通过X射线衍射、高分辨球差校正电子显微镜和X射线光电子能谱等检测方法对1Au@Mo Cx、6Au@Mo Cx和1Au@βMo2C的体相结构和表面价态进行了表征,证实了1Au@Mo Cx的催化活性中心是Auδ+和αMo C1-x的协同作用,通过漫反射原位红外光谱佐证了肉桂醛的C=O双键在Au/Mo C上的吸附,推测了反应机理。
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