基于TMT的光催化分解水材料设计及产氢性能的研究

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面对化石能源的过度消耗和不断增长的能源需求,开发可持续能源具有至关重要的作用。利用光催化技术将太阳能转化为化学能是一种缓解能源短缺问题的有效途径。氢气具有高能量密度和环境友好的特性,因而以氢气为能源载体存储太阳能被认为是理想的光-化学能转换方式。目前单一的光催化材料普遍存在反应速率低的缺点,很难实现太阳能高效转化,制备高活性半导体光催化剂是其进一步发展的关键所在。本论文主要围绕光催化材料金属有机共聚物Cd3(C3N3S32[可简写成Cd3(TMT)2]及其衍生物CdS作为基体来开展研究,围绕如何提高硫化物的电荷分离效率做了以下工作:(1)利用一步溶剂热法构建了Cd3(TMT)2/g-C3N4异质结光催化剂。通过XRD和XPS等表征,证明了Cd3(TMT)2/g-C3N4(x%)复合材料的成功制备。在加入1 wt%Pt作为助催化剂和g-C3N4纳米片含量为10%的情况下,测试得到最好的光催化分解水产氢性能。这可能是由于g-C3N4纳米片的引入使得光吸收范围被拓宽,并提升了界面电荷转移,从而增强在可见光照射下的催化活性。(2)通过高温热处理原位析出的方法在金属有机共聚物Cd3(TMT)2中引入Ni盐,制备了CdS@Ni2P(x%)复合光催化剂。通过XRD、TEM等技术证明了CdS@Ni2P(x%)复合材料的成功制备。光催化分解水产氢实验表明CdS@Ni2P(x%)比纯CdS有更好的催化性能,当负载非贵金属助催化剂Ni2P的量为3%时,产氢活性达到最大值,同时,所制备的催化剂具有高化学稳定性。这些可能是因为助催化剂Ni2P和CdS之间很好的界面接触为光生电子提供更多的传输路径,进而提高光电荷分离效率,光催化活性得以提升。(3)利用原位析出方法合成了CdS@WS2(x%)复合光催化剂。当助催化剂WS2包覆的量为1%时,样品显示出最优的光催化分解水产氢活性,同时稳定性测试表明光催化剂高度稳定。这可能归因于助催化剂WS2包覆在CdS的表面,增强了界面之间的紧密接触,使电子快速的转移到WS2上,从而抑制CdS电子空穴对的重组。
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