大气压下火花放电等离子体高效转化甲烷制氢和乙炔的研究

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近年来利用低温等离子体技术对甲烷的活化与转化研究引起了人们越来越多的关注。本论文利用稳定的大气压kHz火花放电等离子体,开展了甲烷直接转化制氢及乙炔的研究。与其它放电形式相比,在抗积碳和提高能量效率方面取得了明显进展。实现了甲烷在低能耗条件下高效转化制氢和乙炔,另外得到了具有较高利用价值的副产物碳黑;并对该火花放电等离子体作用下的CH4转化反应进行了发射光谱诊断研究。在此基础上,利用此反应器对CO2重整CH4的反应进行了初步考察。本论文的主要研究结果如下:1)通过考察220分钟放电时间内,纯甲烷放电转化产物中各组分浓度的变化情况,以此考证了放电的稳定性。考察了电极间距、比输入能量、进气方式、电极管径与加氢对纯甲烷转化反应的影响。利用此kHz火花放电等离子体,当甲烷的转化率为81.5%时,产物气流中氢气的浓度达到72.1%,生成每个氢分子的能耗为6.7eV;当甲烷的转化率为70.3%时,产物气流中乙炔的浓度达到18.4%,生成每个乙炔分子的能耗为21.2eV。该实验结果表明,利用这种稳定的kHz火花放电,可在低能耗条件下实现了甲烷高效转化制取氢气和乙炔。kHz火花放电发射光谱的研究表明乙炔的高选择性与C2自由基有关。2)本论文利用此反应器对CO2重整CH4的反应进行了初步考察,主要包括原料气的组成对甲烷和二氧化碳的转化率、产物选择性及能耗的影响。结果表明:随着混合气中CO2/CH4的摩尔比从O增加至3.5,CH4的转化率逐渐增加;CO2的转化率呈峰形变化,并在原料气中CO2浓度为60%左右时达到最大值(66.4%)。与纯甲烷转化相比,加入CO2后甲烷转化的比能耗有所增加,但对反应物中总碳的转化而言能量利用率显著提高。当原料气中CO2/CH4的摩尔比在1.5~2范围内,单位能量的反应物总碳转化量最高(1.54μmol/J)。
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