【摘 要】
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日趋严峻的能源危机和环境问题亟待解决,寻找储量充足、可再生、可循环利用的绿色清洁能源成为当前工业发展中的迫切任务。半导体光催化是一种环境友好型污染物处理技术,利用太阳能进行能量转换利用,有效去除废水废气中的有机污染物,高效、环保、无害。近年来,压电材料因具有自发极化内电场,可以促进光生电子-空穴对的分离,在环保领域的应用中展现出优秀的能力和效果而备受瞩目。本文将压电材料、光催化及压电催化相结合,探
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日趋严峻的能源危机和环境问题亟待解决,寻找储量充足、可再生、可循环利用的绿色清洁能源成为当前工业发展中的迫切任务。半导体光催化是一种环境友好型污染物处理技术,利用太阳能进行能量转换利用,有效去除废水废气中的有机污染物,高效、环保、无害。近年来,压电材料因具有自发极化内电场,可以促进光生电子-空穴对的分离,在环保领域的应用中展现出优秀的能力和效果而备受瞩目。本文将压电材料、光催化及压电催化相结合,探究了压电材料BaTiO3的高效低耗合成途径,并通过金属沉积和异质杂化的改性手段制备Pt/BaTiO3异质结和Ag2O/BaTiO3异质结,显著提升了催化剂的催化活性。主要的研究成果如下:（1）采用低温水热法制备四方相BaTiO3纳米粉体,并控制单一变量以探究温度、时间、原料种类、钡钛比和热处理等多重因素对BaTiO3微观形貌和晶相组成的影响。综合确定最优的反应条件为:以Ba（OH）2·H2O和（C4H9O）4Ti分别作为钡源和钛源,固定钡钛比Ba/Ti=1.5,以氨水为矿化剂、乙醇为溶剂,于200℃下水热24 h。此合成路径具有多项优点,例如成本低廉、温度平和、高效低耗、节能环保等。制备得到的BaTiO3纳米粉体不仅结晶度和纯度高,形貌光滑规整,粒径均匀且分布窄（平均粒径约96 nm）,分散性能良好,更重要的是具有较高的c/a比（c/a=1.0073）,符合多层陶瓷电容器的生产要求,有望在高精尖电子产业内得到更广泛的应用。（2）利用常见的金属元素沉积手段对BaTiO3纳米晶体进行表面修饰改性,通过光化学还原法在BaTiO3表面均匀地负载Pt纳米粒子,构造Pt/BaTiO3异质结。相对于纯BaTiO3而言,Pt/BaTiO3异质结催化剂的光吸收截面增大,在全光谱下对有机染料MO的降解效率得以显著提升。研究结果表明Pt的含量、BaTiO3的压电内电场及Pt的局域表面等离子体共振（LSPR）效应对Pt/BaTiO3的光催化活性至关重要。全光谱照射和超声振动协同作用下,Pt的负载量为0.25 wt%时Pt/BaTiO3异质结显示出最佳的催化性能,其在50 min内可降解高达92.49%的MO。通过超声处理在BaTiO3纳米晶体中产生压电内电场,是促进光生载流子迁移和抑制光生载流子复合的关键,促使Pt/BaTiO3异质结催化剂的催化活性得到较大的提升。（3）通过简单的化学沉积反应搭建Ag2O/BaTiO3异质结构。对比纯BaTiO3,Ag2O/BaTiO3异质结在可见光、暗场超声、可见光与超声协同这三个不同条件下对MO降解效率得以明显提升。其中1.5-Ag2O/BaTiO3样品具有最佳的压光催化活性,其在可见光和超声振动协同作用下,30 min内能使MO的降解率达到80.17%。Ag2O纳米粒子对可见光响应,在光照下能够产生光生电子-空穴对。BaTiO3纳米晶体在超声振荡的环境下,由压电效应产生的内电场受超声驱动而交替改变。构造异质结后,Ag2O纳米颗粒紧密吸附在BaTiO3的光滑表面上,扩大了催化剂对可见光的响应区域,增多了可供光生载流子反应的活性位点。在可见光照射和超声激发的协同作用下,Ag2O/BaTiO3异质结中源于BaTiO3的压电内电场能促进Ag2O纳米颗粒内部光致电荷的分离,使其充分参与氧化还原反应,从而显著改善异质结催化剂的光催化性能。
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