【摘 要】
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工业革命以来,能源的开采在满足人类社会发展需求的同时,也使人类过于依赖地球上现有的能源,能源枯竭问题随之诞生。同时,化学化工行业的发展,化石燃料的燃烧,以及人类活动的日益增多,使空气中的二氧化碳含量迅速上升,进而造成温室效应等一系列生态环境问题,如冰川融化、海平面上升、海水酸化,大自然中许多陆生生物活动范围变小等,所以,控制空气中二氧化碳含量问题亟待解决。因此,近年来,能源枯竭问题以及如何降低空气
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工业革命以来,能源的开采在满足人类社会发展需求的同时,也使人类过于依赖地球上现有的能源,能源枯竭问题随之诞生。同时,化学化工行业的发展,化石燃料的燃烧,以及人类活动的日益增多,使空气中的二氧化碳含量迅速上升,进而造成温室效应等一系列生态环境问题,如冰川融化、海平面上升、海水酸化,大自然中许多陆生生物活动范围变小等,所以,控制空气中二氧化碳含量问题亟待解决。因此,近年来,能源枯竭问题以及如何降低空气中二氧化碳含量,成为当代科研工作者关注的焦点。目前,二氧化碳的转化与利用有多种方法。其中,将二氧化碳加氢还原为甲醇引起了人们的广泛关注。一方面,甲醇不仅是基础有机化工原料之一,还可以作为清洁燃料。另一方面,将二氧化碳加氢还原为甲醇,不但可以有效利用二氧化碳,实现碳资源的循环利用,还可以在一定程度上缓解能源枯竭问题,这对于整个社会乃至全球人类来说,是及其具有现实意义的。本论文中,以锆基催化剂为出发点,在其上负载了ZnO,探究了ZrO2晶型、ZnO的含量以及催化剂制备方法对二氧化碳加氢合成甲醇反应的影响,并分析了以上因素对催化剂的酸碱性、活性金属的分散度、氧空位等性质的影响。具体内容如下:第一部分中,本论文合成了不同晶型的ZrO2载体,它们都具有相对较大的比表面积和丰富的孔结构。而后,借助湿法浸渍法在ZrO2载体上浸渍了相同理论含量的ZnO,从而得到不同晶型的ZnO/ZrO2催化剂。结合各个表征可知,浸渍的ZnO大部分分散在载体表面。并且,由此得到的ZnO/ZrO2催化剂,提高了二氧化碳加氢过程的甲醇的选择性,具有良好的稳定性。同时,研究表明,ZnO/ZrO2催化剂的催化活性与ZrO2载体的晶型息息相关,四方晶型的二氧化锆载体更有利于二氧化碳加氢过程的甲醇的生成。第二部分中,本论文在第一部分研究的基础上,以第一部分的结论为前提,将四方晶型的二氧化锆作为载体,运用新的催化剂制备方法-原子层沉积法对催化剂的制备方法进行改进,从而得到不同ZnO含量的催化剂。一系列结果和表征均表明,原子层沉积法不但能使沉积物均匀分散,而且还能有效可控沉积物的含量。同时,原子层沉积法得到的催化剂,其活性、甲醇选择性在一定范围内均与ZnO含量呈正相关。进一步探索原子层沉积法的应用条件,将会为二氧化碳加氢生成甲醇的生产提供便利。
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