【摘 要】
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随着世界人口老龄化问题的加深,老年人中高发的心血管疾病的患病率逐年递增。据不完全统计,全球心血管疾病患病人数达到5.23亿,其中中国患者占比超过50%。随着患病率的增加,相关治疗药物的消耗量也将不断增大。由于药物在人体中的不完全吸收和在污水厂中的不完全去除,在污水厂进出水、地表水、地下水以及生活饮用水中频繁检测到心血管药物,浓度在ng·L-1-μg·L-1之间。虽然浓度较低,但它们给水生生物带来的
【基金项目】
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国家自然科学基金“41877466”; 广东省自然科学基金“2019A1515011037”;
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随着世界人口老龄化问题的加深,老年人中高发的心血管疾病的患病率逐年递增。据不完全统计,全球心血管疾病患病人数达到5.23亿,其中中国患者占比超过50%。随着患病率的增加,相关治疗药物的消耗量也将不断增大。由于药物在人体中的不完全吸收和在污水厂中的不完全去除,在污水厂进出水、地表水、地下水以及生活饮用水中频繁检测到心血管药物,浓度在ng·L-1-μg·L-1之间。虽然浓度较低,但它们给水生生物带来的生态风险不容忽视。因此,本研究以典型心血管药物为对象,研究了其在市政污水及污水管道中的稳定性及其在紫外光照射下的光解机理、产物和毒性变化,随后考察了4种心血管药物对水生模式动物斑马鱼的发育毒性和表观遗传毒性。主要的研究内容及结果如下:(1)典型心血管药物及其代谢物在市政管道中的衰减。基于污水流行病学(WBE)的研究方法,开展了不同温度污水和不同类型管道中4种心血管药物和1种代谢物的稳定性研究。结果发现,阿伐他汀(Atorvastatin,以下简称为ATO)、苯扎贝特(Bezafibrate,以下简称为BZB)、阿替洛尔(Atenolol,以下简称为ATE)、美托洛尔(Metoprolol,以下简称为MET)和α-羟基美托洛尔(α-Hydroxymetoprolol,以下简称为AMET)在较高温度(25-35℃)的污水中的衰减率更大,但都低于30%。它们在模拟好氧与厌氧管道中24 h的衰减率<30%,且在具有生物膜的管道中高于无生物膜管道中的衰减。研究结果表明这些药物在市政管道的迁移过程中浓度基本稳定,适合作为WBE研究的标记物。(2)4种心血管药物的紫外光解。研究了4种药物的紫外光解机理、影响因素、降解产物及急性毒性变化。结果表明,ATE、BZB、MET和ATO光解符合准一级动力学特征,其光量子产率分别为0.0855、0.0200、0.0046和0.0014 mol·einstein-1。~1O2、~3CDD*和·OH均参与4种药物光解过程,且~1O2是主导反应的自由基。NO3-、Cl-、HCO3-和腐殖酸(HA)对4种药物的光解是光屏蔽、活性物种的淬灭(如~1O2)和激发(如NO2.、Cl.和CO3-.)的共同结果。经鉴定,ATO、BZB、ATE和MET紫外光解的产物分别有7、4、4和9种。ATE光解后的急性毒性基本不变,而由于酮化产物和羟基化产物的生成,ATO、BZB和MET光解后的急性毒性均会增大。紫外光解是一种心血管药物的有效去除方法,但光解产物的生态风险仍令人担忧。(3)4种心血管药物的水生生态毒理效应。考察了不同浓度(0.5-500μg·L-1)心血管药物对斑马鱼幼鱼的发育毒性,BZB对斑马鱼成鱼的表观遗传毒性。结果表明,4种药物虽没有引起斑马鱼幼鱼死亡,却抑制了其体长生长和心率,且具有剂量依赖性特征。ATO还能诱导斑马鱼幼鱼眼睛肿大5%-15%。这些药物诱导斑马鱼幼鱼发生了卵黄囊水肿、心包水肿、脊柱弯曲和尾部畸形,其中以卵黄囊水肿最普遍。药物暴露抑制了斑马鱼的早期自发运动和游泳运动,减缓了胚胎孵化。通过RNA-Seq分析发现,心血管药物对斑马鱼幼鱼的这些毒性效应可能源于其对幼鱼脂质代谢、糖代谢、眼睛发育、光刺激的感觉感知、神经系统发育与功能、心血管系统发育与功能等生物过程/通路的干扰。将成年斑马鱼(4个月大)置于相同浓度梯度的BZB中暴露30 d后,在其肝脏、肾脏、肠道、鳃和大脑中均检测到BZB的蓄积和DNA甲基化水平的降低。其中,肝脏是BZB蓄积的主要器官,也是DNA甲基化影响的靶器官。在肝脏中,还检测到了脂质代谢相关基因PPARα、糖代谢相关基因prl、DNA甲基化相关基因Dnmt1、凋亡基因p53的过量表达(0.5-6.6倍)。研究表明,水环境中心血管药物的长期低浓度暴露所带来的生态风险不容忽视。
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