【摘 要】
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在人类社会生产制造迅猛发展的同时,如何处理应对随之而来的水污染引起了人们较为迫切的关注,光催化降解作为水处理应用的优势选项,从19世纪70年代开始,就一直在不断的被研究。前期研究表明碳酸氧铋基光催化材料可实现废水的高效降解,但如何构建整体式催化材料,解决催化过程中的脱落、实现高效循环利用,仍是限制其应用的关键科学问题。此外,由于该类材料对电子束敏感,常规的电镜表征过程中会不可避免的发生结构和形貌上
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在人类社会生产制造迅猛发展的同时,如何处理应对随之而来的水污染引起了人们较为迫切的关注,光催化降解作为水处理应用的优势选项,从19世纪70年代开始,就一直在不断的被研究。前期研究表明碳酸氧铋基光催化材料可实现废水的高效降解,但如何构建整体式催化材料,解决催化过程中的脱落、实现高效循环利用,仍是限制其应用的关键科学问题。此外,由于该类材料对电子束敏感,常规的电镜表征过程中会不可避免的发生结构和形貌上的变化,其真实构效关系有待商榷。针对以上问题,本论文首先发展了碳酸氧铋光催化材料的室温碘掺杂修饰方法,构建新型的Bi2O2CO3/Bi2O2CO3-（Ⅰ）材料,显著提升了碳酸氧铋材料的催化性能,并采用冷冻电镜技术对其真实结构与构效关系进行了解析;采用水热法在活性碳纤维毡上构建了基于Bi2O2CO3-（Ⅰ）纳米片的三维互锁结构,提高了整体催化材料的稳定性和循环利用效率,为光催化材料在大范围水域内的应用提供了候选途径,本论文可以主要阐述为以下两个方面的内容:（1）在室温下用NaI溶液作为前驱体处理商业Bi2O2CO3,在可见光照射下,优化的I交换的Bi2O2CO3光催化剂的光催化降解动力学比原本的Bi2O2CO3高150倍。对比研究了材料在普通透射（TEM）和冷冻电镜（cryo-EM）下的材料形貌与微观结构,在cryo-EM下所观察到的异质结构具有与普通TEM有明显的差异;证实I掺杂的Bi2O2CO3实际上是具有光滑表面的核壳结构,而传统认为表面粗糙的孤岛结构是电子束轰击造成的伪结构。结合光催化剂的结构判定和活性自由基捕获实验的结果,提出了基于碘掺杂Bi2O2CO3中电子转移的异质结光催化增强机理。（2）采用水热法在活性碳纤维毡上构建了基于Bi2O2CO3-（Ⅰ）纳米片的三维互锁结构。对比研究表明,相对于传统的颗粒状负载和片状负载,三维互锁结构通过片与片之间的相互作用和三维结构与纤维间的嵌套结构可明显增强其循环稳定性。碘掺杂策略可有效提升材料的光催化活性。模拟水体漂浮式光降解实验说明该类整体式材料在废水处理中具有潜在的应用前景。
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