【摘 要】
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锂离子电池经过近三十年的发展,其能量密度已接近理论值,无法进一步满足高速发展的电动汽车等行业的要求。因此,亟需开发成本更低、能量密度更高的新型电池体系。锂硫电池作为下一代二次电池的代表,因其高理论能量密度(2600 Wh kg-1)而得到广泛关注。同时,硫元素具有资源丰富、成本低廉等优点。然而,基于“溶解-沉积”机制的传统硫正极在充放电过程中产生多硫化锂,多硫化锂会溶解在电解液中扩散迁移而引起穿梭
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锂离子电池经过近三十年的发展,其能量密度已接近理论值,无法进一步满足高速发展的电动汽车等行业的要求。因此,亟需开发成本更低、能量密度更高的新型电池体系。锂硫电池作为下一代二次电池的代表,因其高理论能量密度(2600 Wh kg-1)而得到广泛关注。同时,硫元素具有资源丰富、成本低廉等优点。然而,基于“溶解-沉积”机制的传统硫正极在充放电过程中产生多硫化锂,多硫化锂会溶解在电解液中扩散迁移而引起穿梭效应,导致活性物质损失、库伦效率降低等一系列问题。近年来出现的“固-固”正极转化机制有希望从根本上解决中间产物溶解所导致的一系列问题。为此,本论文从“固-固”转化机制出发,对正极材料及结构进行优化,主要研究内容和结果如下:（1）利用多硫化锂与碳酸酯溶剂的亲核反应,在正极表面原位形成SEI膜,可以实现硫的“固-固”转化。但该过程反应动力学较慢,难以获得较好的倍率性能。针对这一问题,我们将硒作为共熔加速剂引入硫正极中(CMK-3/S1-xSex),加快“固-固”转化的反应动力学。研究结果表明硒的引入可以明显减小正极SEI膜的界面阻抗与电荷转移阻抗,同时硒掺杂正极的SEI膜中烷基碳酸锂、碳酸锂以及氟元素含量较高,有效提高了SEI膜的导锂离子性和化学稳定性。硒作为共熔加速剂大大提高了电池的倍率性能,在5 C的电流密度下,CMK-3/S0.94Se0.06正极可以放出458 m Ah g-1的可逆比容量。这种以硒作为共熔加速剂的新型碳/硫硒复合正极,为“固-固”反应机制性能的改善提供了新的思路。（2）“固-固”转化机制下的硫正极活性物质含量一般较低,同时首圈多硫化锂的溶出以及与溶剂分子的副反应会导致一部分活性物质的消耗,使电极活性物质利用率降低。为此,我们设计了一种包含均匀介孔孔道的中空碳球作为活性物质碳基体,以碳球基体作为导电网络,通过孔道表面形成的SEI膜进行锂离子传输,旨在提高电极中活性物质百分含量并减少活性物质损失。通过真空封管热处理和混合溶剂溶解-扩散的方法,实现了硫含量分别为25%、75%的碳球/硫正极的可控制备。与上一章CMK-3/S正极相比,高硫含量的正极获得了更加优异的循环稳定性同时极化明显降低,但其容量发挥提升有限,还需在后续工作中进行优化。
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