熔盐法制备LiFePO4锂离子电池正极材料的研究

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磷酸铁锂由于具有环境友好、资源丰富、价格便宜、稳定性好和理论容量(170 mAhg-1)高的优点,被认为是最具有发展前景的锂离子电池正极材料之一,尤其适合用作动力电池正极材料。由于本征电导率和锂离子扩散系数低的缺点,大倍率充放电时实际可逆放电容量低,阻碍了它的商业应用。针对其缺陷,本文探索了磷酸铁锂制备的新方法——熔盐法,旨在控制磷酸铁锂的形貌,降低合成温度,减小其晶粒尺寸,缩短锂离子扩散距离,最终改善材料的电化学性能。在此基础上,通过少量的镁对锂位和铁位进行掺杂,提高材料本征电导率和离子扩散速率的方法来改善材料的电化学性能。主要获得以下结论:1.采用TG-DSC对前躯体进行热重差热分析,并对合成条件进行优化,确定了在600℃煅烧12h制备磷酸铁锂最佳工艺。2.采用XRD、SEM和TEM对所合成的材料进行结构和形貌进行表征,结果表明在采用熔盐法制备的磷酸铁锂材料物相为橄榄石结构、其晶型发育完整;颗粒均匀,呈类球形,尺寸在200nm左右;无定型C均匀分布在磷酸铁锂颗粒之间。3.充放电性能测试结果表明在600℃下,锂钠比为1:4,煅烧12小时条件下制备的材料在0.2C和0.5C倍率下最高放电容量分别达到144.6 mAh·g-1和122.3 mAh·g-1,并具有良好的循环性能;采用循环伏安和交流阻抗对制备的材料进行测试,结果表明磷酸铁锂的锂脱嵌反应为可逆氧化还原反应,该电化学反应受锂离子扩散控制,材料的电荷转移电阻Rct仅400?。4.研究了镁含量,烧结时间,烧结温度对磷酸铁锂的物理和电化学性能影响,在600℃下煅烧8小时制备磷酸铁锂材料具有良好的充放电和循环性能。锂位掺杂镁为6%时以0.1C,0.2C,1C首次放电容量分别达到131.0 mAhg-1、120.4 mAhg-1和109.3 mAhg-1,二十次容量为108.3 mAhg-1;铁位掺杂镁为3%时以0.1C,0.2C,1C放电容量分别达到150.3 mAhg-1 ,141.1 mAhg-1 ,115.1 mAhg-1,并具有良好的循环性能。循环伏安测试表明镁对掺杂提高了材料的可逆性,降低了材料的极化,交流阻抗测试得出锂位和铁位掺杂材料的电荷转移电阻Rct分别为450?和500?,锂离子的扩散系数分别为8.5748*10-17m2s-1和9.0275*10-17m2s-1
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