面向废水处理的煤基导电炭膜设计制备及电化学氧化性能

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liongliong514
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
面对日益严峻的水污染问题,开发新型高效的水处理技术具有重要的意义。电场强化膜过滤技术是一种将膜分离与电化学氧化耦合于一体的新型水处理技术,由于其兼具膜分离和电化学氧化的优点,受到了研究者们的广泛关注。然而目前报道的活性导电膜材料普遍面临生产成本较高、制备工艺复杂等问题,限制了它们的大规模生产和应用。基于此,本论文以廉价的不同种类煤为原料,借助于它们内在的粘结特性,设计制备新型自粘结煤基导电炭膜(CCM);通过现代仪器测试分析,研究在炭化过程中CCM的结构、导电性能和电化学性能演变的规律,揭示CCM的结构与其导电性能、电化学性能的内在联系;深入探讨CCM的电化学氧化特性及作用机理;并以典型内分泌干扰物双酚A为目标污染物,系统考察电场强化下CCM的水处理性能,研究其水处理作用机制。主要研究结果如下:
  (1)系统地研究了原料煤配比、炭化温度和造孔剂添加量对CCM的结构和性能的影响规律;发现强粘结性煤制得炭膜的机械强度较高,但渗透通量较低,采用混合配煤的方式能够优化CCM的综合性能;随着炭化温度的升高,CCM的孔结构变化不大,但机械性能和导电性能明显提升;添加造孔剂聚乙烯醇缩丁醛(PVB)能够有效改善CCM的孔结构,减小渗透阻力,但添加量过高会影响其机械强度。通过对制备工艺的优化和调控,形成了自粘结煤基炭膜的制备技术。在最优条件下制得的CCM表现出优良的电化学氧化性能;在外加2.0V电场下,对苯酚,四环素和罗丹明B的去除效率分别达到了97.59%,99.98%和100%。
  (2)在炭化过程中,原膜经历了剧烈的热分解和缩聚反应,由高分子有机结构逐渐转化成为以平面炭微晶结构为主的CCM。炭化温度为500-1100℃时,CCM中无定型炭结构减少,含缺陷的有序炭结构比例迅速增加,炭微晶的尺寸逐渐增大;炭化温度高于1100℃时,CCM中发生石墨化反应,部分含缺陷有序炭转化成理想石墨微晶。CCM的导电性能主要取决于炭微晶(包括含缺陷的有序炭和理想石墨微晶)的比例,当炭化温度从500℃升至1100℃时,CCM中炭微晶尺寸的增大,形成大量的电子传输“通道”,使其导电性能迅速提升;在1100-1500℃区间内,CCM中主要的“导电通道”基本形成,其电导率基本保持恒定。CCM的电化学活性主要取决于含缺陷有序炭(活性位点)的含量,随炭化温度的升高,呈现先升高后降低的趋势,在950~1100℃时达到最优。CCM的水处理性能与其电化学活性密切相关,CCM的电化学活性越高,其水处理性能越好,在炭化温度为950℃时,CCM的水处理性能最优。
  (3)借助有机分子探针和电子自旋共振光谱,研究CCM的电化学氧化特性,采用酸法处理脱除CCM中的矿物,考察矿物对其电化学氧化特性的影响,并进一步揭示CCM的氧化作用机制。结果表明,脱除CCM中主要的矿物质对CCM的结构和电化学性能有一定的影响;在废水处理过程中,CCM的电化学氧化作用机理包括直接氧化和间接氧化,其中直接氧化能力占主导作用;而间接氧化作用则是由所含矿物质的电催化作用产生的。
  (4)以双酚A为目标污染物,研究了电场强化下CCM的水处理性能及作用机制。CCM自身对BPA截留性能较差,在外加电场作用下,CCM对双酚A展现出优异的处理性能。停留时间(RT)、双酚A初始浓度和溶液的电导率对CCM的水处理性能及能耗有较大的影响;通过优化操作工艺可以提升CCM的水处理性能,降低处理能耗。在外加2.0V电压、50ppm双酚A初始浓度、0.1mol·L-1硫酸钠和0.88min RT的最佳条件下,CCM对水中双酚A和化学需氧量(COD)的去除效率分别达到近97%和90%,所需能耗仅为0.51kWh·kgCOD-1。在电场强化CCM处理双酚A废水的过程中,膜分离与电化学氧化存在协同作用:良好的电化学氧化作用能提高CCM的分离性能,而膜过程的过滤模式使得内部电极发生转变,提高了系统的传质效率,从而提升了CCM的电化学氧化速率。在水处理过程中,双酚A首先被分解为4-异丙烯基苯酚和对二苯酚,然后继续氧化并开环降解为小分子有机酸,最终矿化为H2O和CO2。
  综上所述,CCM具有成本低廉,制备工艺简单以及水处理性能优异等优点,展现了大规模生产和应用的巨大潜力。本文的研究为实现高性能CCM的可控制备和规模化生产提供了技术支持,同时也为推动其水处理应用提供了理论指导。
其他文献
青藏高原季节性冻土区是我国原油管线穿越和成品油(柴油、机油等)转输的重要枢纽和途经之地,管道加热技术的应用逐步缓解了该区域冻融循环引起的管道破损原油泄露问题,而成品油运输事故及其转运油站废弃引起的油品泄漏已成为土壤及水环境(土壤水和上层滞水及地表水)污染的首要来源,污染亟待解决。该区域现有研究主要集中于石油类污染现状、迁移转化机制和石油污染微生物响应机制等方向,但就不同石油烃类污染(如柴油、机油)
在中国,由于当前的抗震,城市的发展,强度和耐久性要求等诸多因素导致建筑物的地震要求会定期修订,以适应当前结构的安全性,耐久性和实用性。同样,有时将为特定用途而设计的建筑物用作其他用途,并要求根据规范进行重新检测。设计规范的修订导致现有结构不符合当前规范的要求。有时是由于当前方法,材料和构造技术与旧方法之间的差异。伴随着拆除和重建带来的经济和安全挑战,加固现有结构在中国乃至世界范围内都变得越来越重要
桥梁损伤带来的安全隐患常常会酿成重大事故和带来巨大经济损失。大跨桥梁结构的使用期长达几十年、甚至上百年,保障桥梁在运营期间的安全性日益得到重视。对悬索桥为代表的规模大、跨度长、成本高的大型悬索桥结构体系而言尤为重要。吊索是悬索桥结构的主要传力体系之一,同时更是耐久性的薄弱环节,因此,吊索体系的安全性与耐久性是悬索桥结构健康监测与诊断的重要内容。影响吊索体系耐久性的原因是多方面的,如腐蚀、疲劳等因素
废水中存在的重金属离子,尤其是镉离子Cd(Ⅱ)毒性很强,对人体健康和环境危害极大,采用磁性纳米羟基磷灰石(HAP/γ-Fe2O3)作为吸附材料,通过吸附法去除水体中的重金属离子,已成为废水处理的常规方法。真实水体中通常也会广泛存在溶解性有机质,例如胡敏酸、富里酸、单宁酸(HA、FA、TA)等,由于其可以影响水溶液中金属离子的溶解性和迁移能力,甚至可能与重金属离子发生络合反应,采用HAP/γ-Fe2
学位
有机硅污损释放型防污涂层(SFRC)具有对环境友好和长效防污的优势,应用前景广阔。目前与有机硅污损释放型防污涂层相配套的防腐底漆通常为环氧体系,由于环氧底漆与SFRC相容性差且连接能力弱等特性经常导致防污外层脱落,导致防污失效。因此,开发一种与SFRC和环氧底漆相配套的中间连接漆具有重要意义。本论文以防腐底漆H44-61和防污面漆FRC-725为研究对象,通过红外光谱、邵氏硬度、弹性模量、表面接触
聚合物电解质膜燃料电池(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells,PEMFCs)是一种高效、清洁的能量转换装置,具有能量密度高、运行温度低、启动快和可持续发电等优点。PEMFCs阴极氧还原反应动力学缓慢,需要使用大量Pt族贵金属(Platinum Group Metals,PGM)电催化剂提高其反应速率,而PGM的价格高、储量低,限制了PEMFCs的发展进程。
以自由基过量积累为特征的氧化应激损伤与衰老及多种神经退行性疾病密切相关,开发具有抗氧化能力的神经组织工程支架,用于应对神经修复与再生过程中持续的氧化应激损伤,是治疗相关疾病的潜在方法之一。同时,鉴于生物电信号对于神经系统发育、修复和再生的重要调控作用,将有机导电聚合物和天然/合成高分子材料相结合,通过化学或物理方法构建具有良好生物相容性的新型导电支架,已成为近年来神经组织工程领域的研究热点。  酚
近年来,我国经济迅猛发展,GDP迅速增长,与此同时,能源消耗也随之增加。我国的能源格局为富煤少油缺气,然而相对落后的煤炭开采、处理及加工技术,造成资源浪费,并严重污染环境。煤制天然气(SNG)工艺转化效率较高,是煤炭洁净利用的重要途径,是现代洁净能源发展的一个重要方向。该工艺的关键步骤为CO甲烷化,而甲烷化技术核心为甲烷化催化剂。目前国内工业甲烷化催化剂尚不成熟,近年来高效甲烷化催化剂的研究备受关
煤焦油是煤热解的重要产物,是制取优质燃料或化学品的重要原料。蒸汽催化裂化是热解焦油提质的重要手段之一。Fe2O3具有良好的催化性质,且价格低廉、来源广泛,在重油催化裂化中具有广泛研究。本文以Fe2O3为主体,通过掺杂不同金属氧化物进行改性以调节Fe2O3的结构,对改性的Fe2O3氧化物进行表征分析,认识掺杂改性对Fe2O3结构及特性的影响,评价了焦油蒸汽催化裂化活性,筛选了具有最佳活性的改性Fe2
Silicalite-1沸石膜具有~0.55nm尺寸的均一孔道体系、疏水性骨架以及优良的化学和热力学稳定性,因此在生物发酵-渗透蒸发耦合制燃料乙醇中具有良好的应用前景。结构导向剂对于Silicalite-1沸石及其膜的生长、结构和性能至关重要,但目前制备Silicalite-1膜大多在单一结构导向剂下进行,复合结构导向剂(TEA+、TBA+和TPA+)下Silicalite-1膜的生长和分离性能尚
学位