【摘 要】
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自发现N掺杂碳纳米管具有良好的氧还原（ORR）催化活性以来,碳基无金属电催化剂一直被认为是贵金属基电催化剂强有力的替代品之一。不同于碳纳米管和石墨烯,富勒烯独特的笼形结构、电子特性以及丰富的衍生物,使其在电催化领域呈现出巨大的应用潜力。目前,富勒烯衍生碳材料已被证明可作为高效电催化剂,但相关研究仍处于起步阶段。基于本课题组的前期探索工作,为了进一步提高富勒烯衍生碳材料的电催化性能,本论文从杂原子掺
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自发现N掺杂碳纳米管具有良好的氧还原（ORR）催化活性以来,碳基无金属电催化剂一直被认为是贵金属基电催化剂强有力的替代品之一。不同于碳纳米管和石墨烯,富勒烯独特的笼形结构、电子特性以及丰富的衍生物,使其在电催化领域呈现出巨大的应用潜力。目前,富勒烯衍生碳材料已被证明可作为高效电催化剂,但相关研究仍处于起步阶段。基于本课题组的前期探索工作,为了进一步提高富勒烯衍生碳材料的电催化性能,本论文从杂原子掺杂、缺陷工程和形貌构筑三个改性策略出发,主要研究内容和成果概述如下:（1）与球形C60相比,C70分子呈椭球形,在顶点处具有较低的结构对称性和较高的局部应变,导致其电子结构更为复杂,反应活性更高。基于此,本章通过液-液界面沉积法制备了由C70自组装的微米棒,在NH4Cl辅助热解下得到C70衍生的氮掺杂碳微米棒,其ORR半波电位为0.836 V,性能可比肩Pt/C催化剂（0.840 V）。（2）移除碳材料中的掺杂氮可进一步生成非六元环的拓扑缺陷,提高ORR活性。本章通过定向去除掺杂于C60衍生碳纤维的边界氮原子,得到富边界缺陷的C60衍生碳纤维,其ORR半波电位为0.837 V,性能接近Pt/C催化剂（0.841 V）。（3）将不同维度的碳材料复合被证实是有效提高碳材料ORR活性的策略。因此,本章构建了富勒烯衍生碳纤维（FPCFs）和还原氧化石墨烯（rGO）的复合材料。该材料因具有独特的分层结构、更大的比表面积、更高的孔隙率和更丰富的缺陷含量,其半波电位（0.762 V）相较于单一组分的rGO和FPCFs分别提高了169 mV和38 mV。
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