【摘 要】
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磷酸铁锂电池凭借其高安全性、长寿命和绿色环保的优点,被广泛应用于储能领域。但其低温电化学性能较差,严重制约了进一步发展。本论文通过对电解液的配方进行设计,制备了新型低温电解液,有效地提高了磷酸铁锂电池的低温电化学性能。针对传统碳酸酯电解液凝固点高及其衍生的界面膜不稳定的问题,本论文优选出三种电解液溶剂:氟代丙二酸二乙酯（DEFM）、氟代碳酸乙烯酯（FEC）、1,3-二氧五环（DOL）,制备了两类新
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磷酸铁锂电池凭借其高安全性、长寿命和绿色环保的优点,被广泛应用于储能领域。但其低温电化学性能较差,严重制约了进一步发展。本论文通过对电解液的配方进行设计,制备了新型低温电解液,有效地提高了磷酸铁锂电池的低温电化学性能。针对传统碳酸酯电解液凝固点高及其衍生的界面膜不稳定的问题,本论文优选出三种电解液溶剂:氟代丙二酸二乙酯（DEFM）、氟代碳酸乙烯酯（FEC）、1,3-二氧五环（DOL）,制备了两类新型低温电解液。对使用不同低温电解液的磷酸铁锂半电池、磷酸铁锂-锂金属全电池的常温、低温电化学性能进行了研究,探讨了不同电解液对电池低温性能的影响机理及性能改善机制。主要研究内容和结论如下:（1）采用DEFM与FEC混合溶剂替代传统碳酸酯溶剂,其中DEFM可以降低电解液的凝固点,FEC可改善电解液的成膜性。通过采用高浓度锂盐以及调整DEFM和FEC的比例,对电解液的粘度和低温界面稳定性进行优化,并调控电解液溶剂化结构。其中2 M Li TFSI/VDEFM:VFEC=8:2电解液形成的界面膜均匀致密且厚度较薄,且含有较多的Li F,提高了界面膜的机械强度和离子电导率。在电解液溶剂化结构中锂离子主要和阴离子结合,调控了界面反应。-30℃时,磷酸铁锂半电池的放电比容量为72.7 m Ah g-1,0℃时磷酸铁锂-锂金属全电池的放电比容量大于110 m Ah g-1。（2）为了进一步降低粘度及优化负极界面,在低温电解液中引入低凝固点、低粘度的DOL作为第三种溶剂。研究发现DOL比例越高,阻抗越小,有利于锂离子在低温下的迁移。界面膜中仍保留有大量有利于锂离子传输的Li F成分。DOL能对锂金属负极起到钝化作用,有效抑制锂枝晶生长。使用2 mol/L Li TFSI/VDEFM:VFEC:VDOL=4:1:4电解液的磷酸铁锂半电池在-30℃下的放电比容量为91.6 m Ah g-1,0℃时全电池的放电比容量大于130 m Ah g-1,达到了常温放电比容量的95.1%。
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