【摘 要】
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本文采用荷电化处理后的聚丙烯腈(PAN)平板膜作为基膜材料,聚乙烯亚胺与钯的配合物(PEI-Pd(Ⅱ))作为聚阳离子电解质,聚苯乙烯磺酸钠(PSS)作为聚阴离子电解质,采用层层组装方法将
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本文采用荷电化处理后的聚丙烯腈(PAN)平板膜作为基膜材料,聚乙烯亚胺与钯的配合物(PEI-Pd(Ⅱ))作为聚阳离子电解质,聚苯乙烯磺酸钠(PSS)作为聚阴离子电解质,采用层层组装方法将两种聚电解质组装在基膜表面,利用KBH4还原法制备了(PEI-Pd(0)/PSS)n复合催化膜,利用对硝基苯酚催化加氢反应来评价催化膜的催化性能,研究了基膜荷电化处理条件和影响聚合物复合催化膜成膜的各项因素。
本研究采用层层组装法成功将聚合物PEI、PSS组装到了石英玻璃表面。另外研究证明PEI与Pd(Ⅱ)形成了稳定的配位数为4的配合物,该配合物是水溶性物质,在酸性条件下不利于其配位,碱性条件下有利于配位。
通过荷电化处理前后以及组装前后PAN平板基膜纯水通量的测定以及PAN平板复合催化膜催化性能的研究,发现当碱液浓度为1.5mol/L、处理温度为45℃、处理时间为1.5h时是较为适宜的荷电化处理条件。另外还发现相同的荷电化处理条件下,采用先制备PAN平板膜再进行荷电化处理的PAN平板基膜Ⅰ对聚合物的吸附性能力优于利用荷电化处理后PAN粉末制备的PAN平板基膜Ⅱ。通过场发射扫描电子显微镜以及原子力显微镜发现PAN平板基膜Ⅰ的表面粗糙度略高于PAN平板基膜Ⅱ,说明基膜表面的粗糙度越高越有利于聚合物的组装。
本研究利用接触角仪进行跟踪LBL的组装过程,证明层层自组装的方法可以方便有效的控制膜表面功能层得厚度;红外光谱分析也证明了PEI-Pd(Ⅱ)与PSS通过静电作用成功的组装到了PAN平板基膜表面并形成了多层复合催化膜;XPS分析表明采用KBH4溶液进行还原能够使复合催化膜表面的Pd(Ⅱ)还原成Pd(0);ICP分析证明采用层层自组装的方法可以方便有效的调控PAN平板复合催化膜中金属催化剂的含量。
超声处理和干燥处理均会降低复合催化膜的催化性能:PEI与Pd低配比的组装液有利于提高PAN平板复合催化膜的催化性能;低层数(n≤10)组装的催化膜具有较好的催化性能,而高层数(n>10)催化膜催化性能较差;经过稳定性实验证明该方法制备PAN平板复合催化膜可以重复使用多次,具有良好的稳定性能。
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