【摘 要】
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当今世界,人类的生产生活水平在不断提高,但随之带来的环境污染也越来越严重,其中大气污染首当其冲。化石燃料的燃烧,汽车尾气的排放及建筑装修中所使用的有机试剂的挥发,都会产生有毒、有害的污染性气体,将其排放到大气中会威胁着人类的身体健康。因而,找到能高效环保的检测和处理这些气体的材料是刻不容缓的。近年来,纳米材料的迅速发展已经明显改善了大气污染的问题。纳米材料由于其特殊的物理化学特性及纳米尺度的特殊结
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当今世界,人类的生产生活水平在不断提高,但随之带来的环境污染也越来越严重,其中大气污染首当其冲。化石燃料的燃烧,汽车尾气的排放及建筑装修中所使用的有机试剂的挥发,都会产生有毒、有害的污染性气体,将其排放到大气中会威胁着人类的身体健康。因而,找到能高效环保的检测和处理这些气体的材料是刻不容缓的。近年来,纳米材料的迅速发展已经明显改善了大气污染的问题。纳米材料由于其特殊的物理化学特性及纳米尺度的特殊结构,具有大的比表面积、规则的孔道结构及活性位点多等优点,无论是作为催化材料、传感材料,还是生物医学材料等都应用广泛。其中,尖晶石型纳米材料作为气敏材料在检测挥发性有机物方面,具有检测限低、灵敏度高和选择性好等优点,而成为当前的研究热点。微孔纳米材料在尾气处理氮氧化合物方面,不仅克服了钒基催化剂有毒、温度窗口窄等缺点,而且具有活性高、水热稳定性好及选择性高等优点,而被广泛关注。但如何利用更加简单环保、绿色高效和廉价温和的手段来合成新型结构的纳米材料成为了目前的研究热点。针对目前纳米材料合成过程繁琐,不能应用到实际的生产生活中。本文主要采用简单温和、绿色环保的一步水热合成法,制备了尖晶石型NiCo2O4纳米材料和CHA型微孔Cu-SSZ-13纳米材料,分别对它们的制备方法、形貌结构、组成及对有毒有害气体的检测和催化等性质进行了系统的探究。本论文主要研究了以下几个方面的内容:在第一部分中,本文探究了一步水热合成法的最佳合成条件、反应温度及时间。通过实验探索发现,以聚乙二醇6000作为表面活性剂,在160℃下,反应20 h,合成了纳米片状的NiCo-LDH的前驱体;然后通过煅烧不同的温度,制备了不同结晶度、不同比表面积及不同孔径大小的NiCo2O4纳米介孔材料。探究了它们作为气敏材料用于检测挥发性有机化合物三乙胺的气敏性能。其中,500℃煅烧得到的NiCo2O4不仅对10 ppm的三乙胺在220℃就有明显的响应,而且材料对三乙胺具有很高的选择性。第二部分中,采用绿色环保的合成方法,通过利用廉价易得的模板剂四乙烯五胺,形成了Cu-TEPA的结构导向剂,在最佳反应温度140℃,反应4 d,制备了具有较高Cu含量的原始Cu-SSZ-13。为了降低原始样品的Cu含量,利用1 M的NH4NO3和0.1 M的HNO3溶液进行离子交换,制备了不同形貌、不同比表面积及不同孔径大小的Cu-SSZ-13。探究了不同交换条件下制备的催化剂在NH3选择性催化还原反应中的催化性能。通过催化性能的比较,Cu-SSZ-13在硝酸交换两次5 h后,低温活性得到了大大的提高,在125℃对氮氧化合物转化率就能达到100%,直到500℃的高温仍能保持95%的转化率。
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