锂金属电池由于体积小,能量密度高和长期稳定性,被广泛应用于电力消费设备和新兴电动汽车,尤其是一些可穿戴柔性的便携式电子设备中。然而,电池安全性和稳定性的进一步提高还是目前所面临的关键挑战,使用液态有机电解质,由于它们易燃或者泄漏都会引起电池着火甚至爆炸,因此存在很大的安全隐患。近年来,聚合物电解质作为一种高化学稳定性和高能量密度的锂电池电解质的替代材料得到了很大的关注。但是,有些聚合物电解质在充放电过程中不能适应电极体积变化,因此会形成微裂纹甚至破裂。另外,在锂的沉积/剥离过程中,枝晶的生长仍然不可避免,树枝状晶体的生长会导致锂金属电池内部短路,从而降低其可靠性,安全性和使用寿命。本文针对这些问题的解决办法之一是提出把可逆动态共价键引入聚合物电解质赋予电解质的可修复性。这种电解质具有很好的稳定性可以降低阳极和电解质之间的高反应性,同时具有机械柔韧性可以适应锂沉积/剥离过程中的形貌和体积动态变化,更重要的是,该电解质如果破裂可以在不受到任何外部刺激的情况下自我修复。研究内容为以下三个部分进行。第一部分:固体聚合物电解质虽然具有低易燃性,良好的尺寸稳定性和化学稳定性。但是,严重的安全问题仍会阻止其广泛应用。本文制备了一种基于亚胺键的可修复全固体聚合物电解质（Sh SPE）,该电解质是通过简单的席夫碱反应由不同数量的聚（氧化乙烯）双（3-氨基丙基）（H2N-PEG-NH2）和对苯二甲醛制备。此外,添加双酚A的二缩水甘油醚以改善聚合物电解质的柔韧性和高拉伸性。聚合物网络表现出良好的热稳定性和出色的自愈特性。H2N-PEG-NH2含量最高的Sh SPE（Sh SPE-3）的锂离子转移数提高了0.39,电化学稳定性高达4.5V vs.Li/Li+,Sh SPE-3在60°C时显示出1.67×10-4S cm-1的高离子电导率。此外,Sh SPE-3促进了与电极的界面稳定性,并且Li Fe PO4/Li电池的初始放电容量为141.3m Ah g-1。第二部分:本文通过不同链长聚（氧化乙烯）双（3-氨基丙基）（H2N-PEG-NH2）与1,3,5-三甲酰苯（TPB）进行席夫碱反应成功制备了具有可修复和高稳定性的全固体聚合物电解质（sh CLSPEs）。研究了不同PEG链长度对于电化学性能热性能等方面的影响,发现具有中等长度PEG链的sh CLSPE-3400表现出良好的热稳定性,低的玻璃化转变温度（-46.12℃）,出色的自愈性和高机械性能。当25oC下EO/Li+比为20:1时具有4.8×10-4S cm-1的高离子电导率,宽的电化学窗口（5.1V）,并且改善了锂离子转移数(t+Li=0.31)。此外,Li/sh CLSPE-3400/Li Fe PO4电池具有较高的初始放电容量155 m Ah g-1,在0.1C时的库仑效率为98.1%,在100次循环后仞保持了137 m Ah g-1的放电容量。第三部分:本文通过一步反应法结合离子液体设计了一种基于聚（氧化乙烯）双（3-氨基丙基）（H2N-PEG-NH2）和1,3,5-三甲酰苯（TPB）交联的具有良好修复性和电化学性能的新型化学交联离子凝胶聚合物电解质（IGPEs）。离子液体和聚合物以及EO链的醚氧原子之间的相互作用提高了IGPE的稳定性,并且由于离子液体的引入,结晶度显着降低。IGPE即使在-25°C时也显示出良好的自愈性,薄膜柔韧性和高离子电导率(高达1.7×10-5S cm-1)。它们还具有高的热稳定性,宽的电化学稳定性窗口（相对于Li/Li+为5V）和良好的界面相容性。组装Li/IGPE-50/Li Fe O4电池,在0.1 C下具有99.6%的库仑效率,获得了154.8 m Ah g-1的高放电容量,并且在第50个电池时仍保持132.8 m Ah g-1放电容量。