【摘 要】
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随着可再生能源的持续发展,人们对能源存储设备的需求越来越高。锂离子电池凭借高理论能量密度、高效率和低自放电等优势,在便携式电子设备和新能源汽车等领域占据了主导地位。然而,有限的能量密度和较高的生产成本制约着锂离子电池的进一步应用与发展。为了解决动力汽车和大规模储能的供需矛盾,亟待开发低成本、高安全系数和高能量密度的“后锂离子电池技术”。在这类新型二次电池的研发过程中,电极材料的选择与优化发挥着举足
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随着可再生能源的持续发展,人们对能源存储设备的需求越来越高。锂离子电池凭借高理论能量密度、高效率和低自放电等优势,在便携式电子设备和新能源汽车等领域占据了主导地位。然而,有限的能量密度和较高的生产成本制约着锂离子电池的进一步应用与发展。为了解决动力汽车和大规模储能的供需矛盾,亟待开发低成本、高安全系数和高能量密度的“后锂离子电池技术”。在这类新型二次电池的研发过程中,电极材料的选择与优化发挥着举足轻重的作用。相比于常规的无机电极材料,有机电极材料凭借原料丰富、环境友好以及结构可调控等优点,在大规模储能应用中表现出极大的发展潜力。当前,合理设计电极结构以实现优异的电化学性能是该领域的研究重点。基于上述研究背景,我们设计并发展了三种具有特定结构的有机正极化合物,分别利用其催化特性和储能活性,在新型二次电池中实现了优良的倍率特性和循环稳定性。本论文主要从以下三项工作进行研究:（1）为了有效解决锂硫电池中多硫化物中间体的溶解带来的活性物质损失的问题,我们借助高温退火法在三聚氰胺和三聚氰酸的烧结过程中引入钴离子,成功制备了钴掺杂氮化碳（Co@C3N4）材料。该材料主要由多孔状的超薄氮化碳纳米片组成,其独特的层级结构有助于实现钴原子在氮化碳基底上的原子级均匀分散。钴与硫的成键作用可以显著加速多硫化物中间体的氧化还原转化过程,有效抑制了“穿梭效应”。研究表明,Co@C3N4作为锂硫电池的正极催化剂实现了较高的初始放电比容量（在1.6 mA cm-2下比容量约为1,400 mAh g-1）、良好的循环稳定性（平均每圈比容量衰减率0.09%）以及相对优异的倍率特性（在12.8mA cm-2下比容量可达 800 mAh g-1）。（2）为了解决传统有机小分子电极材料在钠离子电池电解液中溶解性较大导致的容量锐减问题,我们利用2,3,5,6-四（氨基）对苯醌与环己六酮进行缩聚反应,成功制备出高聚合的PBQTQ材料。该材料具有聚苯醌结构并呈现出纳米级颗粒的形貌特征。将其作为钠离子电池的正极活性物质时,得益于分子结构中的羰基活性基团,PBQTQ表现出一定的储钠活性。在醚类电解液中,PBQTQ可以实现约445 mAh g-1的初始放电比容量,经历初始10圈的活化过程后表现出较为良好的循环稳定性。（3）为了有效提升有机电极材料在水系电池体系中的稳定性,我们利用盐酸胍与水合肼首先合成反应物TG-Cl单体,随后将该单体与1,4,5,8-萘四甲酸酐通过水热法制备出聚酰亚胺类TG-PI-N材料。该多聚物材料具有π-π堆积的片层结构并显示出较为优异的热稳定性。作为水系锌离子电池的正极活性物质,TG-PI-N表现出相对良好的电化学性能。在0.01-2.0V的电压区间下,电池的初始放电比容量可达177 mAh g-1,100圈的循环稳定性测试后也有约为70.6%的容量保持率。
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