论文部分内容阅读
目前的研究表明东亚是全球最主要的汞排放源，亚洲地区大气汞的输出越来越受到关注。然而，国内有关东部沿海地区大气汞的研究较为缺乏。本文用金汞齐-冷原子荧光光谱法（CVAFS）对青岛不同季节大气汞的含量进行测定，研究其季节变化及日变化特征，分析气象因子和大气污染物与大气汞的关系，并通过对气团的后向轨迹分析，探讨了外来源对大气汞的影响。研究结果表明：青岛气态元素汞（GEM）的平均浓度为5.75±4.25ng/m3，冬春季节大气颗粒汞（PHg）平均浓度为0.190±0.165ng/m3。青岛大气汞的浓度要比北半球背景浓度的最高值高两倍多，表明青岛大气汞与全球相比处于较高水平，应当引起重视。青岛各个季节GEM浓度均值由高到低依次为：夏、春、冬、秋，浓度分别为8.76±4.25、4.48±2.14、3.23±1.47、2.07±0.15ng/m3。不同季节GEM的频率分布不同，冬季，主要分布在1-4ng/m3范围内；春季，GEM主要分布在1-6ng/m3范围内；夏季GEM的浓度较高，主要分布在4-14ng/m3范围；秋季，主要分布在1.25-2.75ng/m3范围，浓度变化差异为夏季>春季>冬季>秋季。GEM的浓度呈现一定的日变化规律。总体而言，四个季节的GEM的日间（6:00-18:00）浓度都要高于夜间（18:00-6:00），清晨开始上升，在正午左右达到最大浓度，之后开始下降，在夜间GEM浓度波动不大。大气汞的浓度与气象因子和大气污染物具有密切关系。青岛大气汞浓度与温度和光照均为正相关关系，与相对湿度呈负相关关系。不同季节，大气汞与SO2、NO2、CO、O3的相关性差异较大。在霾日GEM和气态污染物具有同源性，而PHg浓度与气象因子具有显著相关性，气象因素常常影响到大气中颗粒物粗细和颗粒的组成、含量、存在时间等。不同的天气过程会影响到大气汞浓度的变化。降雨后GEM含量明显下降，持续降雨则会导致土壤孔隙堵塞，汞释放通量减少。2013年1月14日-17日，雾霾天气大气中气态元素汞（GEM）的平均浓度为2.76±0.91ng/m3，颗粒汞（PHg）的平均浓度为0.245±0.174ng/m3。雾霾天气颗粒汞（PHg）浓度远高于非霾天，光化学反应产生的自由基及臭氧容易与大气中元素态汞发生反应生成二价汞，并结合在颗粒物表面，从而导致气态汞向颗粒汞的转化。外来源的不同导致较大的大气汞浓度差异。内陆地区气团的输入会带来较多的污染物质，大气汞的浓度较高；海洋气团的输入则会带来较干净的空气，大气汞的浓度较低。雾霾天气，不同气团高度对大气汞的影响较大，近地面传输导致较高的颗粒汞浓度。