【摘 要】
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近年来,随着人类社会和工业文明的发展,水污染问题也日益严重,因此急需一种新型的技术来实现高效能的废水处理。与传统分离技术相比,膜分离技术拥有着高通量、高截留率、易于部署、节能等显著优点,是解决水污染和水资源短缺问题的首选方法。膜分离技术是关键,其中静电纺丝技术作为一种可以大规模生产纳米纤维的技术具有批量制备高性能纳米纤维复合膜的优势潜力。但是纯相的纤维膜片往往很难达到理想的分离效果,通过改性的复合
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近年来,随着人类社会和工业文明的发展,水污染问题也日益严重,因此急需一种新型的技术来实现高效能的废水处理。与传统分离技术相比,膜分离技术拥有着高通量、高截留率、易于部署、节能等显著优点,是解决水污染和水资源短缺问题的首选方法。膜分离技术是关键,其中静电纺丝技术作为一种可以大规模生产纳米纤维的技术具有批量制备高性能纳米纤维复合膜的优势潜力。但是纯相的纤维膜片往往很难达到理想的分离效果,通过改性的复合膜可以克服这一缺点。最近金属有机框架(MOFs)材料因为其较高的孔隙率和良好的兼容性被广泛应用于在改善膜片材料的性能方面。本论文通过在复合膜中引入MOFs材料实现了高性能分离膜的制备,并借由计算机模拟技术揭示了其中的传输和分离机理。具体研究内容如下:(1)在致密的界面聚合层中引入超薄2D-MOF纳米片构筑高性能TFN复合膜。与传统的MOFs颗粒相比,超薄的2D-MOF纳米片具有易分散、亲水官能团丰富和比表面积大等优点,将其引入到致密的聚酰胺分离层中能够极大提高复合膜的综合性能。脱盐实验结果表明,引入超薄2D-MOF纳米片所构筑的TFN复合膜的水通量较商业TFC膜提高了150%,且Na Cl的截留维持在99%以上。(2)利用静电纺丝技术制备高性能多孔纳米纤维基油水分离复合膜。借助于静电纺丝基膜片易于改性的优点,通过调控膜两侧金属离子与2-甲基咪唑的浓度,利用反扩散法可控制备具有“Janus”性能的高效油水分离膜,即复合膜两侧拥有不同的亲疏水性能(一侧为亲水改性的ZIF-8层、一侧为疏水的ZIF-L层)。重力条件下油水分离结果表明,所制备的静电纺丝基复合膜对于5种不同的油水混合液和油水乳液均具有优异的快速分离性能(>99%),其中油水混合液分离时水通量高达4769 L·m-2·h-1、油水乳液的水通量也达到了1430 L·m-2·h-1。同时,经过20次循环重复使用后,在去离子水冲洗过后复合膜的通量恢复率仍然高达75%。(3)为进一步揭示制备复合膜分离及传质机理,利用分子动力学(MD)和密度泛函理论(DFT)对于水分子在膜中的传输过程进行了理论研究。MD研究结果表明,多孔超薄的2D-MOF纳米片结构能够有效地降低水分子在分离层中传质阻力,从而提高了TFN复合膜的水分子扩散系数和渗透性能;DFT计算分析,静电纺丝基油水分离膜中聚谷氨酸改性后的ZIF-8相比于未改性ZIF-8的极化侧具有更低的静电势能,使其更易于与水分子之间形成氢键,增加了改性膜ZIF-8侧的亲水性,从而提升了复合膜的油水分离性能。
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