介电弹性体(DE)作为一种电活性聚合物,在电场作用下可将电能转换为机械能,因其具有质轻、电致形变高、能量密度高、能量转化率高等优点,在微型机器人等领域有着广泛应用前景。DE材料要获得高电致形变,需要很高的驱动电压,限制了 DE的发展,所以如何在低电压下获得大形变是DE材料研究亟待解决的关键问题。依据DE的驱动应变机理,在相同电场强度的前提下,提高材料的介电常数,并降低模量是提高材料电致形变的关键。针对这个目标我们合成了一种带有大量羧基基团的羧基硅胶(PMVS-COOH)和一种带有环氧基团的环氧丙烯酸酯橡胶(BA-GMA),并分别与聚氨酯(TPU)共混以同时提高介电常数并降低弹性模量,通过控制其共混比以调整其内部相态结构,制备了一系列高机电敏感因子、低电压下具有高电致形变的介电弹性体材料。我们首先合成并优选羧基含量为100%的羧基硅胶,将其与TPU共混制备了 TPU/PMVS-COOH DE材料。通过控制PMVS-COOH和TPU的共混比以调控共混材料的内部相态结构,发现当PMVS-COOH含量为30%的时候PMVS-COOH和TPU形成的相界面最多,界面极化能力最强,同时PMVS-COOH中含有的大量羧基破坏了 TPU中的氢键,显著提高了 DE的偶极极化能力。因此,PMVS-COOH含量为30%的DE共混物的介电常数最高。此外,由于PMVS-COOH本身的弹性模量很低,所得共混物的弹性模量较之纯TPU显著降低,因而使得共混材料的机电敏感因子提高了 3.6倍,最大电致形变提高了4.26倍。未来工作中有待进一步提高所得TPU/PMVS-COOH DE共混物的断裂伸长率和拉伸强度。另一方面,通过原子转移自由基聚合(ATRP)合成了一种带有环氧基团的环氧丙烯酸酯橡胶,将其与TPU进行共混,制备了 TPU/BA-GMADE材料,其中环氧基团作为交联点以交联BA-GMA。结果表明BA-GMA中含有的大量羰基,破坏了 TPU基体中的氢键,显著提高了 DE共混物的偶极极化能力。此外,BA-GMA和TPU形成了许多相界面,显著提高了DE共混物的界面极化能力,这两种极化能力的同时提高使得其介电常数显著提高,当BA-GMA的含量为40%时,DE共混物的介电常数达到最高。由于BA-GMA本身的弹性模量非常低,所以它的引入显著降低了 TPU的弹性模量,并通过控制BA-GMA和TPU的共混比来调整相态结构。当BA-GMA含量为40%的时候,材料内部形成了纳米相界面,此时相容性最好,弹性模量仅为1MPa,远远低于TPU的5.2MPa,共混材料在电场强度为13.3kV/mm时最大电致形变量达到了 7.41%,实现了较低电压下具有较大形变的目标。同时,它还具有比TPU更高的断裂伸长率,并能保证一定的拉伸强度。