Ni基合金核壳催化剂在CH4-CO2重整中的应用

来源 :浙江科技学院 | 被引量 : 0次 | 上传用户:anzhen0219
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
CH4-CO2重整反应能够合理利用CH4和CO2,对减少温室气体排放、缓解能源危机具有重要意义。Ni基催化剂具有价格便宜、反应活性好等优点,被广泛应用于CH4-CO2重整反应的研究。然而Ni基催化剂在反应中容易产生积碳,从而引起催化剂活性的下降,进而导致失活。因此,如何提高Ni基催化剂的抗积碳性是目前急需解决的问题。本文制备了一系列Ni基催化剂,通过改变催化剂活性中心的种类、含量、反应条件以及煅烧方式来考察催化剂在CH4-CO2重整反应中的活性及抗积碳能力。实验得出以下结果和结论:(1)考察了Ni含量对Ni/MOR负载型催化剂性能的影响,发现随着Ni含量的增加,总碳转化率呈现出先升高后下降的趋势,10Ni/MOR催化剂具有最高的转化率为44.33%,但在反应中产生了大量的积碳,导致了活性的下降。随着Ni含量的增加,积碳量呈现出先增加后减小的趋势,15Ni/MOR催化剂的积碳量最小,在反应中活性趋于平稳。(2)采用溶胶-凝胶法制备了以Ni/ZSM-5为核,无定形SiO2为壳的核壳催化剂。由于受到空间效应,Ni金属颗粒的聚集受到了抑制,催化剂的抗积碳性能得到改善。核壳催化剂分离了碳沉积物和镍活性中心,从而改善了催化剂的活性。与其他催化剂相比,10Ni/ZSM-5@SiO2的活性优异,转化率达到88%。(3)采用等体积浸渍-氢气还原法制备了Ni-Sn合金催化剂,研究发现当还原温度为500°C时能较好地形成合金结构,催化剂的活性随Sn的增加而降低,由原来的93.29%下降到7.51%,这说明Sn的加入会抑制Ni的活性,积碳量随Ni-Sn比的减小而降低,当Ni/Sn≤1时,积碳量几乎为0 g/gcatat h,这是由于大量Sn的加入占据了积碳在Ni表面上的成核位,从而增加了催化剂的抗积碳能力。(4)采用等体积浸渍-氢气还原法制备了Ni-Co合金催化剂,研究发现在还原温度为900°C,Ni/Co摩尔比为1/11/1.5时能较好地形成合金,且总碳转化率达到71.33%。Ni-Co合金的形成有助于提高催化剂在CH4-CO2重整反应中的活性和稳定性。当Ni/Co摩尔比为1/1.5时,CH4、CO2和总碳转化率达到最高为59.67%,82.52%,71.33%,催化剂上积碳最少,反应50 h后转化率从66.02%下降到65.06%,几乎不失活。(5)采用溶胶-凝胶法制备了以Ni-Co/γ-Al2O3为核,无定形SiO2为壳的Ni-Co合金核壳催化剂,并考察了不同SiO2膜的厚度对反应的影响。研究发现在Ni-Co合金催化剂外包裹一层SiO2膜能起到抗积碳的作用,当TEOS用量从0 g增加到4.8 g时,抗积碳能力强,但转化率有所下降,从71.33%下降到12.94%。SiO2膜虽然能有效地隔离积碳,但是却不利于催化剂与原料气的接触,影响传质。
其他文献
本文通过对当地企业及中职学校的调研和分析发现,中职创新型技能人才缺失的主要原因是企业与学校认识不到位、定位不准、机制不畅通、学生自信心不足等,提出要转变观念,校企
为进一步观察替硝唑的临床疗效,作者应用替硝唑治疗52例成人牙周炎患者,并以甲硝唑为对照,检测了治疗前后病变部位厌氧菌的变化。结果表明,替硝唑治疗成人牙周炎的疗效(显效率73.1%)优于甲
目的:肺癌早期筛查有助于降低肺癌的死亡率,肺部计算机辅助断层扫瞄(CT)是主要的筛查手段,本研究旨在探讨健康查体人群中应用肺部CT发现的肺结节的流行病学特征以及验证3种不同肺癌风险预测模型的应用价值。方法:本研究回顾分析了 2015年8月至2016年7月在我院体检中心接受肺部CT检查的健康查体人群,根据肺部影像学结果,分为肺结节组和非肺结节组。所有肺结节直径均小于30mm。采用到医疗机构现场评估调
糖尿病(diabetes mellitus,DM)是发病率较高的代谢性疾病,糖尿病肾病(diabetic nephropathy,DN)是糖尿病最常见的并发症,约40%糖尿病者发生肾脏病变,成为终末期肾衰竭第一位
近年来,浙江省诸暨市根据《浙江省农村集体经济审计办法》(以下简称《审计办法》),积极探索农村财务监督新机制,创建了诸暨市农村集体经济审计中心(以下简称审计中心),强化了农村审计
角点检测应用十分广泛,是许多计算机视觉任务的基础。本文提出了一种快速、高精度的角点检测算法,算法简单新颖,角点条件和角点响应函数设计独特。和以往不同的是:算法在设计上考
我国是水产品加工、贸易和消费大国,水产品产量全球份额达三分之一以上,连续26年位居世界第一。水产品加工业是我国国民经济的重要组成部分,为我国城乡居民的日常膳食营养提供了四分之一的优质动物蛋白。但是我国淡水鱼产业的工业化加工比例相对较低、生产设备也相对落后、相应的质量安全管理体系不够完善,致使我国淡水鱼市场供需关系不稳定,受地域、季节影响较大,淡水鱼产品市场竞争力相对较弱。本课题针对以上现状,从两个
在任何一门学科的教学,都需要师生之间的亲密配合和积极互动来支撑良好的教学氛围,从而更好地激发学生的学习兴趣。这对中职音乐教学而言也不例外。本文就“自主舞动,自由互
目的:鸟分枝杆菌是细胞内寄生菌,在艾滋病晚期常可发生鸟分枝杆菌的扩散性感染。鸟分枝杆菌通过呼吸道入侵人体肺泡时,面临诸多不利因素的胁迫,如低pH值及富含表面活性物质等