【摘 要】
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温室气体二氧化碳（CO2）的大量排放是造成温室效应的主要因素。因此捕集CO2并将其转化为各种燃料和化学物质成为了迫切需要。其中,二氧化碳加氢制甲酸备受关注,因为甲酸广泛应用于橡胶、食品、皮革、化肥、农业、制药和纺织工业等商业领域。同时,甲酸具有良好的储氢能力。采用湿浸渍法合成金属混合氧化物负载的Pd催化剂。制备了不同Mg/Al摩尔比（1:1、2:1、3:1和4:1）的Pd/MgxAl1-MMO催化
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温室气体二氧化碳（CO2）的大量排放是造成温室效应的主要因素。因此捕集CO2并将其转化为各种燃料和化学物质成为了迫切需要。其中,二氧化碳加氢制甲酸备受关注,因为甲酸广泛应用于橡胶、食品、皮革、化肥、农业、制药和纺织工业等商业领域。同时,甲酸具有良好的储氢能力。采用湿浸渍法合成金属混合氧化物负载的Pd催化剂。制备了不同Mg/Al摩尔比（1:1、2:1、3:1和4:1）的Pd/MgxAl1-MMO催化剂,用于CO2加氢制甲酸。通过SEM、TEM、EDS-mapping、XRD、XPS、N2物理吸脱附和CO2-TPD等表征分析了催化剂的形貌、晶体结构、粒径、元素含量、比表面积、电子云密度和二氧化碳吸附能力。XPS表明,随着镁含量增加,催化剂中Pd元素3d轨道结合能由高向低转变,意味着Pd/MgxAl1-MMO的Mg/Al比越高,Pd元素的电子云密度逐渐增加,这是有利于CO2加氢制甲酸反应的。根据TEM图计算出催化剂中Pd的粒径,Pd/Mg1Al1-MMO、Pd/Mg2Al1-MMO、Pd/Mg3Al1-MMO和Pd/Mg4Al1-MMO的粒径分别为10.0、9.0、7.5和8.2 nm。其中,Pd/Mg3Al1-MMO中的Pd粒径最小。从CO2-TPD结果计算吸附的CO2量,我们发现对于Pd/MgxAl1-MMO（x=1、2和3）催化剂,CO2在170℃附近的脱附量随着镁含量的增加而增加,Pd/Mg3Al1-MMO的脱附量最大。考察了Pd/MgxAl1-MMO催化剂中Mg/Al比对催化CO2加氢制甲酸的活性影响。Pd/Mgx Al1-MMO的催化活性随着Mg/Al比的增加先升后降。Pd/Mg3Al1-MMO由于Pd粒径最小、具有相对较高的电子密度云和更强的CO2吸附能力而表现出最好的催化性能。强的CO2吸附能力有利于CO2的活化,进而促进CO2加氢制甲酸。同时,对反应温度、压力、溶剂等反应条件进行了优化。Pd/Mg3Al1-MMO在160℃、8 MPa（H2/CO2=1）下,水和乙醇为混合溶剂,三乙胺（NEt3）作为有机碱反应2小时,甲酸的转化数（TON）达到最高的3364。
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