金属有机骨架封装TiO2复合材料的制备及其光催化降解VOCs性能研究

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近年来,挥发性有机物(Volatile Organic Compounds,VOCs)已成为大气污染的一个主要污染源。VOCs不仅给生态环境带来了严重污染,也给人类安全带来了极大隐患。近年来新兴的光催化氧化技术,有望在光催化剂的作用下利用太阳光将有机物分解为CO2和H2O,已成为目前解决环境问题的重要手段之一。在众多光催化剂中,TiO2因其具有无毒无害、廉价易得且对大多数VOCs污染物都具有光催化活性等优点而备受瞩目。然而,由于TiO2具有大的禁带宽度、光生载流子易复合和比表面积小问题极大限制了其在VOCs治理中的应用。因此,本论文选用具有大比表面积、结构可控的新型多孔材料金属有机框架材料(MOFs)为载体,采用原位合成策略制备出MOF封装小粒径TiO2的复合材料,通过增强MOF与TiO2间的界面接触改善光催化剂的光生电荷分离能力,利用自行设计的一套光催化反应系统系统评价这些复合材料的光催化性能,并研究揭示光催化剂的结构性质和光催化性能之间的构效关系。本论文的主要内容包括以下:为了更好地模拟VOCs实际治理状况,设计和加工制备了一套温度、湿度、浓度可调配置有自动采样监测装置的连续流动相光催化反应系统,并通过空白实验、吸附和光催化实验,评估了其稳定性和实用性。空白实验结果表明,经该光催化反应系统配置的VOCs浓度可长时间维持恒定,表明该光催化反应系统具有良好的稳定性。进一步利用该光催化反应系统评估P25吸附光催化降解苯乙烯的性能,结果表明吸附、光催化降解动力学曲线符合一般降解规律趋势,表明自制的反应系统具有良好的实用性。基于“软硬酸碱理论”,利用TiO2与NH2-UiO-66的构建金属前驱体Zr4+在超声下预先配位,然后加入MOF的构建配体,通过溶剂热法合成了NH2-Ui O-66封装TiO2复合催化剂(TiO2@NH2-UiO-66),并将其应用于光催化降解典型VOCs苯乙烯。实验结果表明,相比纯的TiO2和NH2-UiO-66,Ti O2@NH2-UiO-66复合材料表现出明显提高的光催化活性和抗失活性。机理研究表明,MOFs丰富的3D孔道结构,有利于VOCs分子的扩散、吸附,可在封装在MOFs内部的TiO2活性位周围形成局部高浓度的VOCs微环境,有利于光催化反应的进行;同时TiO2@NH2-UiO-66复合材料的良好界面接触和其封装结构,有利于光生电子的迁移和光生电子传输距离的缩短,进而可提高光生电子空穴对的分离。
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