【摘 要】
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水是生命之源。地球上大约有70%的地方覆盖着水,但在生产生活中能直接利用的淡水资源却不到3%,而其中人类能直接利用的部分经常受到各种污染的威胁。当前水环境污染问题已引起人们的广泛关注。水体污染可由多种类型的污染物所导致,例如无机物,好氧物质,重金属,病原体微生物等。部分污染物质在水中可通过物理、化学和生物反应转变为对环境危害更大且更为稳定的污染物质,它们在环境中稳定性很强,难以降解,造成水体水质恶
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水是生命之源。地球上大约有70%的地方覆盖着水,但在生产生活中能直接利用的淡水资源却不到3%,而其中人类能直接利用的部分经常受到各种污染的威胁。当前水环境污染问题已引起人们的广泛关注。水体污染可由多种类型的污染物所导致,例如无机物,好氧物质,重金属,病原体微生物等。部分污染物质在水中可通过物理、化学和生物反应转变为对环境危害更大且更为稳定的污染物质,它们在环境中稳定性很强,难以降解,造成水体水质恶化,危及水生生物群落安全。由皮革鞣制、冶炼和其他工业生产所产生的六价铬对包括人类在内的生物体的健康具有很大危害。此外,六价铬在水中的高迁移率能对供水水源(如地表水和地下水)构成巨大威胁。因此,本研究选择重金属六价铬作为目标污染物,探讨光催化技术对其去除的可行性。光催化技术是发生在催化剂表面的一种光化学反应技术,它通过利用光所激发出来的电子-空穴对与水结合产生自由基来降解去除环境水体污染物,在水环境污染治理上展现出诱人的应用前景。作为一种重要的金属硫化物半导体,SnS基新材料已经在光催化降解环境污染物领域引起了广泛关注和研究。然而SnS单独使用时的光催化效率并不高。本论文利用一种铁基金属有机骨架材料MIL-53(Fe)与SnS进行复合来改善其光催化活性。研究表明,改善的光催化性能主要是由于MIL-53(Fe)的引入使得SnS在可见光范围内具有更强的光吸收强度,有效增大了光催化材料的比表面积以及加速了光生电子和空穴的分离速率。实验结果表明SnS的光催化活性可以通过该方法得到极大改善。本文采用一种简单的一步沉积法合成了MIL-53(Fe)/SnS复合材料,并对材料进行了一系列的表征分析,获得了该材料的形貌及结构信息。研究进一步考察了该复合材料对Cr(Ⅵ)的光催化还原去除活性,探讨了MIL-53(Fe)的负载量对光催化性能的影响,并探究了MIL-53(Fe)/SnS复合材料对Cr(Ⅵ)的光催化去除机理。结果表明,当MIL-53(Fe)在复合材料中的添加量为15 mg时,MIL-53(Fe)/SnS复合材料在一个小时的可见光照射下对六价铬的还原率为71.3%,显著高于同等条件下MIL-53(Fe)单体的还原率(16.1%)和SnS的还原率(21.5%),显示了极强的光催化活性。自由基捕获实验和ESR研究表明光催化过程中起作用的主要活性物种为超氧自由基(·O2-)、光生电子(e-)和空穴(h+)。此外,五次循环实验和光照前后样品的XRD测试显示复合材料对Cr(Ⅵ)的还原率由71.7%下降到65.9%且光照前后复合材料的晶体结构未发生变化,表明MIL-53(Fe)/SnS复合材料拥有较好的循环稳定性。综上,MIL-53(Fe)/SnS复合材料作为一种高效的光催化剂可成功用于可见光催化还原废水中的六价铬,且该材料合成方法简单,具有很好的应用前景。本研究利用金属有机骨架材料修饰半导体为光催化剂的改良提供了新的设计思路,使SnS基纳米复合材料更高效地用于环境中重金属污染物的处理。
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