【摘 要】
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砷是煤中存在的一种典型的高毒性易挥发重金属元素,燃煤是砷的主要人为排放源之一,控制煤燃烧过程中砷的排放意义重大。本文围绕实际电厂燃煤砷排放问题,重点针对燃煤产物中颗粒态砷的富集规律,尤其是细颗粒态砷的生成过程进行了探究,为耦合炉内燃烧调控和尾部控制技术强化砷的脱除提供科学参考。其中关键的科学问题包括:（1）燃煤过程中不同尺度颗粒态砷的生成机理尚未明晰;（2）除尘装置对不同形态颗粒态存在砷捕集效率差
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砷是煤中存在的一种典型的高毒性易挥发重金属元素,燃煤是砷的主要人为排放源之一,控制煤燃烧过程中砷的排放意义重大。本文围绕实际电厂燃煤砷排放问题,重点针对燃煤产物中颗粒态砷的富集规律,尤其是细颗粒态砷的生成过程进行了探究,为耦合炉内燃烧调控和尾部控制技术强化砷的脱除提供科学参考。其中关键的科学问题包括:（1）燃煤过程中不同尺度颗粒态砷的生成机理尚未明晰;（2）除尘装置对不同形态颗粒态存在砷捕集效率差异;（3）如何有机的结合炉内吸附捕集和尾部控制技术来强化砷的脱除。围绕上述问题,本研究的主要结论如下:燃煤灰渣中砷的富集规律研究:针对四个典型的燃煤机组进行采样分析,探讨了砷在燃煤产物中的分布特性,结果发现大部分砷富集在飞灰中,且相较于流化床,煤粉炉燃煤过程中更多的砷（78.6-97.1%）富集在飞灰中。随后对比了不同电厂不同级电除尘飞灰中砷含量及赋存形态,发现砷含量随除尘级数的增加而增加,且第三级电除尘飞灰（ESP3）中砷浓度显著高于前两级（ESP1/ESP2）。通过对飞灰中砷价态进行分析发现,飞灰中90%以上的砷都以As5+的形式存在,说明气态砷主要通过和矿物反应生成砷酸盐而转化为颗粒态砷。逐级提取结果显示,Ca-As倾向于在前几级除尘器中富集,而Fe/Al-As倾向于在后几级除尘器中富集,不同尺度颗粒物中砷形态的差异与电除尘器对不同形态砷捕集特性的差异可能是导致上述现象的主要原因。细颗粒物(PM10)中砷的尺度及形态分布特性探究:利用颗粒物分级装置对实际电厂燃煤飞灰进行分粒径处理,得到了PM1、PM1-2.5与PM2.5-10三个粒径范围内的颗粒物组成。研究发现燃煤过程中砷极易富集在亚微米级细颗粒物（PM1）上,PM1中砷浓度约为PM2.5-10的2-6倍。相较于煤粉炉,流化床燃煤过程中砷在PM1上的富集程度较弱,且炉内喷钙能够促进砷在粗颗粒物上富集。PM1中57-88%的砷以钙结合态形式存在,PM1的形成过程中Ca与S的结合可能会影响Ca-As的生成。除尘器对不同形态颗粒态砷的强化捕集研究:探究了不同级电除尘器飞灰中砷的形态分布,发现相对ESP1,ESP3飞灰中PM1、PM1-2.5与PM2.5-10的Ca-As占比更低而Fe/Al-As占比更高,此外对比典型矿物比电阻随Ca/Fe/Al的变化,Fe基矿物更易被电除尘器捕集,说明Ca-As与Fe-As相对Al-As而言更容易被电除尘器捕集。随后讨论了飞灰吸附剂、电袋复合除尘系统对砷的强化脱除效果,发现900℃下飞灰吸附剂既能够促进气态砷转化为粗颗粒态砷,也能够促进易捕集的Ca-As生成,同时具有良好的抗SO2/NO能力;电袋复合除尘系统能够有效捕集易逃逸的亚微米级细颗粒态砷。
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