纳米铁的绿色制备及其复合材料对U(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)的去除研究

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铀和铅的应用过程中往往会产生大量废水,这些废水进入自然环境后会危害人类健康,因此,如何快速、高效、环保地处理含铀、铅废水已成为亟需解决的问题。本文首先使用向日葵提取液还原制得绿色纳米铁(nZVI),再将nZVI分别与碳纳米管(MWCNT)和葵花盘粉(SFP)复合制得碳纳米管-绿色纳米铁复合材料(N-Fe/CNT)与葵花盘粉-绿色纳米铁复合材料(N-Fe/SFP)。然后分别将N-Fe/CNT、N-Fe/SFP运用于铀、铅模拟废水的处理利用上,研究不同浓度的阴阳离子、pH、材料投加量、温度、反应时间等因素对复合材料去除含U(VI)、Pb(Ⅱ)废水的影响,确定最佳反应条件;采用热力学与动力学模型对试验进行拟合分析;使用扫描电镜(SEM)、X射线能谱仪(EDS)、傅里叶红外光谱(FTIR)等技术手段对反应前、后的样品进行表征分析,分析探讨试验的去除机理,试验结果如下:N-Fe/CNT对U(VI)的去除试验表明:在温度为40℃、pH=5、U(VI)初始浓度10 mg/L、投加量4 g/L、反应150 min时,N-Fe/CNT对U(VI)的去除率可达到92.1%;阴阳离子Ca2+、Mg2+、Ba2+、Cu2+、SO42-、Cl-等均对N-Fe/CNT去除U(VI)有抑制作用,抑制作用随着浓度的大而增强,主要原因是影响离子占据N-Fe/CNT反应位点和与UO22+生成[UO2(CO32]2-等络合物,影响U(VI)的去除;等温吸附模型研究表明Langmuir等温吸附方程能较好描述N-Fe/CNT对U(VI)的吸附过程;热力学研究表明N-Fe/CNT对U(VI)的去除是吸热、自发的过程;准二级动力学模型更适合描述N-Fe/CNT对U(VI)的吸附行为,以化学吸附为主;由表征分析可知,N-Fe/CNT表面呈网状中空结构,反应后N-Fe/CNT表面布满密集物变的平整且密实,变化明显,N-Fe/CNT中的-OH、C=O等起主要作用,N-Fe/CNT对U(VI)的去除主要是以吸附、氧化还原和络合反应为主。N-Fe/CNT对Pb(Ⅱ)的去除试验表明:在温度为20℃、pH=6、U(VI)初始浓度50 mg/L、反应120 min时,N-Fe/CNT对Pb(Ⅱ)的去除率可达到94.7%、最大吸附量Qmax=15.02 mg/g;共存阴阳离子Ca2+、Mg2+、SO42-和CO32-等均对N-Fe/CNT去除Pb(Ⅱ)有抑制作用,主要原因阴阳离子会占据N-Fe/CNT的反应位点,并生成部分沉淀包裹在N-Fe/CNT周围,从而影响Pb(Ⅱ)的去除;等温吸附模型研究表明Freundlich等温吸附方程能较好描述N-Fe/CNT对Pb(Ⅱ)的吸附过程,表明反应是多层覆盖,不是单分子层吸附;热力学研究表明N-Fe/CNT对Pb(Ⅱ)的吸附是放热、自发的过程;动力学研究得出准二级动力学模型更适合描述N-Fe/CNT对Pb(Ⅱ)的吸附行为,以化学吸附为主;由表征分析可知,反应前后,N-Fe/CNT外观变化明显,-OH、C=O等官能团起主要反应,以吸附、氧化还原与络合反应为主。N-Fe/SFP对U(VI)的去除试验表明:pH对N-Fe/SFP去除U(VI)有较大影响,pH=5、180 min时去除效果最佳,对10 mg/L U(VI)的去除效率93.7%,吸附量为9.37 mg/g;等温吸附研究表明,Langmuir等温模型拟合度较好,说明N-Fe/SFP对U(VI)为单分子层吸附;热力学研究表明,N-Fe/SFP对U(VI)的去除是吸热、自发过程;动力学研究表明,准二级动力学方程能较好地描述N-Fe/SFP对U(VI)吸附动力学行为,表明N-Fe/SFP对U(VI)吸附的过程以化学吸附为主;表征分析表明,N-Fe/SFP反应前后材料变化明显,对U(VI)去除主要是-OH、C=O等官能团与其反应,以吸附、络合和氧化还原反应为主。
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