【摘 要】
:
我国的工业炉窑多以煤炭作为燃料,使得烟气中氮氧化物(NOx)成为主要的大气污染物,其危害性超过烟尘和二氧化硫(SO2),因此对工业炉窑尾气中的NOx进行控制具有重要的意义。氨选择性催化还原氮氧化物(NH3-SCR)技术是最高效的脱硝方法。目前广泛应用在NH3-SCR技术中的商用V2O5-WO3/Ti O2催化剂存在低温活性不高和抗硫性能较差等问题,这严重制约了其在温度相对较低的固定源尾气脱硝中的应
论文部分内容阅读
我国的工业炉窑多以煤炭作为燃料,使得烟气中氮氧化物(NOx)成为主要的大气污染物,其危害性超过烟尘和二氧化硫(SO2),因此对工业炉窑尾气中的NOx进行控制具有重要的意义。氨选择性催化还原氮氧化物(NH3-SCR)技术是最高效的脱硝方法。目前广泛应用在NH3-SCR技术中的商用V2O5-WO3/Ti O2催化剂存在低温活性不高和抗硫性能较差等问题,这严重制约了其在温度相对较低的固定源尾气脱硝中的应用。金属有机骨架材料(MOFs)具有比表面积大、结构高度可调、多孔结构等优点,可作为潜在的SCR催化剂。本论文以MOFs中具有良好的热稳定性的UiO-66作为载体,采用浸渍法成功合成了一系列的金属氧化物负载UiO-66催化剂,系统地研究了催化剂的NH3-SCR活性。同时采用多种表征手段对催化剂的物理化学性质进行了分析,以揭示催化剂的结构与性能之间的关系。采用原位红外表征(in situ DRIFTS)对催化剂上的SCR反应机理进行了研究。最后考虑到催化剂的实际应用,对催化剂的抗硫抗水性能与水热稳定性进行了研究。具体的研究成果如下:(1)以水热法合成的UiO-66为载体,通过浸渍法将不同金属氧化物负载到UiO-66上制得X/UiO-66催化剂并对其进行NH3-SCR活性测试。实验结果表明相比于其他金属改性催化剂,Ce/UiO-66表现出最佳的SCR活性:300℃具有76%的NO转化率。通过对Ce/UiO-66催化剂的构效关系进行系统性的研究,我们发现Ce通过UiO-66载体表面的羟基进行锚定。低负载量时Ce在UiO-66表面高度分散,因此Ce的负载并未对载体UiO-66的晶体结构造成显著的影响。随着负载量的增加,催化剂的比表面积、孔体积逐渐减小,氧化铈由于在载体表面发生团聚而观测到显著的XRD衍射峰。活性评价结果表明随着Ce负载量增加Ce/UiO-66催化剂的NH3-SCR活性呈现先上升后下降的趋势,其中10%Ce/UiO-66的最优。XPS和H2-TPR表征结果表明10%Ce/UiO-66具有较高含量的Ce3+和化学吸附氧,从而具有较强的氧化还原性能,因此展现出较高的NH3-SCR活性。In situ DRIFTS实验表明该催化剂上的NH3-SCR反应遵循Eley-Rideal机理。(2)在10%Ce/UiO-66的基础上,通过增加一系列的酸性金属来提高催化剂的低温SCR活性。实验结果表明:10%Ce-10%W/UiO-66表现出最宽的SCR活性窗口(200-350℃)。催化剂表征结果发现Ce O2与WO3混合分散于催化剂表面,而且W的引入提高了表面Ce3+的浓度。相比于10%Ce/UiO-66,W的引入虽然使氧化还原性一定程度降低却大幅度增加了催化剂的弱酸和中强酸量。NH3-TPD结合in situ DRIFTS结果表明W的引入使得催化剂上B酸位点和L酸位点的含量分别增加了25.05μmol/g和25.95μmol/g。这使得活性位点与酸性位点实现了紧密耦合,因此大幅度提高了低温NH3-SCR性能。In situ DRIFTS实验表明在该催化剂上同时存在Eley-Rideal和Langmuir-Hinshelwood两种机理。(3)考虑到本研究制备的Ce-W/UiO-66催化剂工业应用问题,对所制备的10%Ce/UiO-66和10%Ce-10%W/UiO-66的抗硫抗水性能、水热稳定性能进行了系统的研究,实验结果表明:W的引入提高了10%Ce/UiO-66催化剂的抗硫抗水性能,在反应气氛中引入200ppm SO2+5%H2O后,7 h耐久性测试实验中10%Ce-10%W/UiO-66催化剂的NO转化率能够稳定在85%。10%Ce-10%W/UiO-66在300℃下水热老化12 h后,在250℃仍具有90%的NO转化率。
其他文献
近年来,生物炭作为一种绿色环境功能材料在水体和土壤有机污染中得到了广泛地研究与应用。越来越多的研究表明,生物炭对有机物污染物的去除不仅仅是吸附作用,生物炭的降解作用也发挥了重要的影响。生物炭的降解能力主要归因于其丰富的氧化还原活性物质和高比表面积等特性,这些特性使生物炭具有电子传递功能,从而在外源氧化还原物质作用下引发一系列的生物化学进程。此外,Fe是环境中最重要的过渡金属元素,主要以氧化态Fe(
环境中的酚类有机物的化学性质多样,但大多属于类雌激素效用的物质。其中,双酚A(BPA)和2,4-二氯苯酚(2,4-DCP)属于用量最大,用途最广、毒性影响最为严重的两种酚类化合物,当其环境限制浓度限制为0.5 ng/L时,其本身的毒性依然会在生态系统中造成极大的风险。因此,除对这两种酚类物质生产和使用进行有效监管外,准确研究其环境行为,为其水环境风险把控和污染防控措施的建立提供理论依据也是刻不容缓
目的:梳理分析《中国药典》2020年版四部试剂通则8001-8006,探讨如何丰富及完善《中国药典》试剂相关通用技术要求。方法:通过梳理调研国内外药典试剂通则的收载情况,从收载试剂试药品种及数量、关键质量属性的控制、安全和储存的要求、体例格式及与化学试剂国家标准的协调等方面进行比较分析。结果与结论:《中国药典》试剂通则8001-8006应进行修订,建议增加收载品种,并进行分类分级,增加关键质量要求
当今,抗生素污染是一大突出的环境问题,去除环境中的抗生素对于自然以及人体安全具有重大的意义。因此,越来越多的学者将目光投放在抗生素的降解方面,通过使用生物、物理和化学等技术处理抗生素,已经取得了一定的成果,不过针对抗生素的资源化研究未见报道。若是能够通过降解技术,在去除抗生素的同时,产生燃气和燃油等资源产物,不仅可以解决污染问题,还能缓解能源的短缺。本文在研究了前人有关抗生素以及各类有机污染物处理
辽上京一号街道是贯通皇城南门和宫城南门的重要街道。发掘表明,一号街道及临街建筑自辽代始建并一直延用至元代中晚期,整体格局沿袭的同时,街道和建筑的形制规模不断变迁。此次发掘为建立辽上京城址的年代序列、研究辽上京城址的布局沿革及其所反映的社会文化提供了重要资料。
交通基础设施数字化是行业未来发展的主流趋势,近年来我国正加紧加快构建数字交通体系。首先阐述了高速公路数字化基础设施的基本内涵,提出其概念模型。鉴于我国高速公路规模庞大,基础设施数字化率要达到预定目标需要科学合理的发展规划与技术路径,有必要对高速公路数字化基础设施进行分级,结合感知、通信、计算、出行服务和交通管控能力等5项要素,建立了高速公路数字化基础设施分级标准和分级流程,并提出高速公路数字化基础
抗生素被广泛应用于人和动物感染性疾病的预防和治疗,然而,大量含抗生素废水却在未经有效处理的情况下流入环境,严重危害生态环境和人体健康。同时,重金属与抗生素的复合污染问题日益凸显,许多常用抗生素会与重金属络合形成毒性更强的污染物,而绝大部分污染治理只关注水体中单一污染物的去除。因此,针对水体抗生素和重金属复合污染的末端治理是十分迫切而必要的。吸附法具有经济、高效、便捷、环保等优势,是一种选择性去除水
随着印染工业的迅速发展,未经处理的印染废水已经成为主要的水体污染源之一,印染废水的综合治理已成为当今国内外环境工程领域亟待解决的一大难题。非均相Fenton催化技术,是当前处理难降解有机污染物及高浓度有机废水等的研究热点。然而常规的非均相Fenton催化剂面临着催化效率低、pH适用范围窄等问题。因此,本研究针对这些技术难题,以构建高催化活性和良好稳定性的非均相Fenton催化剂为目标,围绕着催化剂
煤炭依然是我国最主要的能源形式,其燃烧排放的SO2和NOx是近阶段最主要的大气污染源之一。为了减少这些污染物,许多高效率、低投资和合理运行成本的烟气净化技术越来越受到人们的重视。黄磷乳浊液能与O2激发产生O3,将难溶的NO氧化为高价态的NOx,并通过碱液吸收可同时脱除NOx和SO2。赤泥是一种强碱性的大宗工业固体废物,具有固硫的天然属性。针对于此,本文以黄磷乳浊液耦合赤泥作为复合吸收液进行同时脱硫