不同浓度阳离子控制层间距的氧化石墨烯膜及其在离子分离中的应用研究

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膜技术作为一种高效、快捷的分离手段,在不同领域有着广阔的用途。而氧化石墨烯膜因其可调控的层间距,成为近来最重要的膜材料之一。此外,氧化石墨烯膜还具有超薄、节能、高流量等特点,在离子、分子的筛分、海水淡化等领域有着重要的研究价值。实现离子、分子等筛分的重要手段是调控氧化石墨烯片层间的距离。这种可变动的片层间距离既是机遇也是挑战:变动的层间距可满足不同尺寸离子、分子间的筛分,但同时由于氧化石墨烯膜在水溶液中的溶胀问题,使得其要想在水溶液中保持足够小的层间距以满足小离子的截留、筛分,仍是一项巨大的挑战。虽然,目前已有很多尝试去调节、控制小尺寸的氧化石墨烯层间距,但这一进展并不显著,使得氧化石墨烯膜的应用受到了极大的限制。本文探索了一种新的、控制氧化石墨烯层间距的手段,即基于水合阳离子-π作用,通过改变阳离子的浓度来实现对氧化石墨烯膜层间距的调控。X射线衍射(XRD)实验表明,氧化石墨烯膜的层间距随阳离子浓度的升高而减小,其中,最高浓度1.5 M K+离子控制的氧化石墨烯膜与水溶液中自然状态下的氧化石墨烯膜相比,其层间距减小了2.1?,减小效果显著。紫外吸收光谱(UV)实验表明,这种层间距随浓度增加而减小的效应是高浓度阳离子与氧化石墨烯片层间作用增强的结果。进一步用这种不同浓度阳离子控制的膜做离子渗透实验,发现Mg2+离子的渗透速率随控制阳离子浓度的增加而减小,也即随膜层间距的减小而减小。其中,Mg2+离子在1.5 M K+离子控制的氧化石墨烯膜上的渗透速率是在未控制膜上渗透速率的1/45,这表明高浓度K+离子控制层间距后,对Mg2+离子的截留效果显著。进一步,我们选用不同的离子(Na+离子、Li+离子等)分别作控制离子和渗透离子,证明了这种效应的普适性。此外,为进一步深入研究这种阳离子浓度效应的实际应用,本文采用1.5 M高浓度K+离子控制层间距的氧化石墨烯膜对不同组分的混合离子进行了分离实验,并以未用阳离子控制层间距的膜做对比效果实验。最终结果显示,相比于未用阳离子控制层间距的氧化石墨烯膜,高浓度阳离子控制层间距后的氧化石墨烯膜对离子的分离效果显著,尤其是对于Na+/Mg2+离子的分离,分离系数由未控制层间距的膜时的5.2提高到了30.6。这些研究表明,在基于水合阳离子-π控制氧化石墨烯膜的理论中,不仅阳离子种类,阳离子浓度对氧化石墨烯膜层间距的调控也有着至关重要的作用。这一发现扩大了阳离子对氧化石墨烯膜层间距的调控范围,使得氧化石墨烯膜能够满足更广阔的应用。
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