【摘 要】
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Fenton氧化是指利用Fe2+与H2O2反应来产生具有强氧化性的羟基自由基（HO·）的一种氧化技术。该反应条件温和,操作简单,是处理有机废水的有效方法之一。但均相Fenton氧化反应要求较为苛刻,反应过程中需调节较低pH并需持续投加Fe2+。反应后溶液中含Fe3+,易生成铁泥造成二次污染。非均相Fenton氧化则使用固态催化剂,能够与废水进行分离并有效防止二次污染。Cu金属具有Fenton活性,
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Fenton氧化是指利用Fe2+与H2O2反应来产生具有强氧化性的羟基自由基（HO·）的一种氧化技术。该反应条件温和,操作简单,是处理有机废水的有效方法之一。但均相Fenton氧化反应要求较为苛刻,反应过程中需调节较低pH并需持续投加Fe2+。反应后溶液中含Fe3+,易生成铁泥造成二次污染。非均相Fenton氧化则使用固态催化剂,能够与废水进行分离并有效防止二次污染。Cu金属具有Fenton活性,但Cu系催化剂主要以复合金属氧化物和负载型为主,其活性中心易团聚,无法实现高分散。层状双金属氢氧化物（LDHs）是一种层状材料,其层板金属的高分散、可调控和设计结构的优势使其在催化领域极具潜力和应用前景。因此,本文利用LDHs层板金属的可调变性,首先将具有Fenton活性的金属Cu和Fe构筑于LDHs层板中,引入二价金属Ni和Co,合成CuXFe LDHs（X=Ni/Co）,研究M2+对催化性能的影响。随后根据上述研究结果,引入四价金属Ti和Sn,合成CuNiY LDHs（Y=Ti/Sn）,研究其催化性能。获得如下结果:1.采用共沉淀法,能够成功制备不同金属比例的CuNiFe和CuCoFe LDHs。随Cu含量的增加,样品中出现Cu（OH）2杂质相。2.LDHs独特的层状结构不仅能够实现金属的高分散,而且有利于金属之间通过金属氧桥（M1-O-M2）转移电子,促进Cu+的产生,形成高的催化活性。与Cu-Co相比,Cu-Ni之间具有更好的协同作用,催化活性更高。Cu0.5Ni2.5Fe LDHs在H2O2用量0.6 mL下即可将苯酚完全降解,大大降低了 H2O2用量,且无需调节苯酚溶液的pH值。3.CuNiFe LDHs中Cu、Ni两金属存在变价,其催化反应历程为:电子通过LDHs中M1-O-M2键由Ni2+转移至Cu2+,产生Ni3+和Cu+;活性中心Cu+与H2O2反应产生HO·和Cu2+;Cu2+继续接受Ni2+提供的电子完成Cu+的还原再生;Fe3+作为另一活性中心参与类芬顿（Fenton-like）反应,并帮助Ni2+进行再生。随着Cu/Ni摩尔比的减小,CuNiFe LDHs中Cu+比例增大,催化活性提高。4.CuNiSn LDHs 的催化活性明显优于 CuNiTi LDHs。CuNi2Sn0.75 LDHs 在 H2O2用量0.6 mL,不调节溶液pH条件下能够降解98%的苯酚。5.CuNiSn LDHs中三种金属均存在变价,其催化反应历程为:借助LDHs的结构优势,电子在Ni2+和Cu2+间进行转移,生成活性中心Cu+;Cu+催化H2O2产生HO·,氧化苯酚;Sn4+帮助Cu2+进行再生;产生的Sn2+与Ni3+之间发生电子转移,使Ni2+和Sn4+得到再生。该体系中电子在三金属间循环转移,使得各个金属得到还原再生。
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