热解-气化耦合的两段气流床气化过程研究

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气流床气化是现代煤化工行业广泛采用的主流煤气化技术,不断提高气流床气化炉的气化效率是学术界和技术界关注的热点,为此本文提出了一种热解-气化耦合的两段气流床气化工艺,其中一段气化室以半焦的气化为主;二段气化室以粉煤热解为主,其热源来自于一段气化室产生的高温合成气显热。以此为背景,本文通过实验研究了粉煤加氢快速热解特性,建立了一种热解综合模型;采用数值模拟的方法对两段气流床气化炉二段炉膛颗粒停留时间和炉内流场特征进行了研究,考察了结构形式对两段气流床气化炉气化性能的影响;建立了两段气流床气化系统的数学模型,考察了工艺条件变化对热解-气化耦合的两段气流床气化炉气化结果的影响。主要内容如下:1.在滴管炉实验装置上,结合气相色谱、液相色谱、拉曼光谱以及红外光谱等分析表征手段,对神府烟煤在氮气气氛热解以及加氢快速热解过程中气、液、固三相热解产物的分布及转化进行了实验研究。结果表明:在相同的热解温度下,与氮气气氛热解相比,加氢热解过程中CH4和H2O的产率明显增加,CO和CO2的产率明显降低,当热解温度为900℃时,CH4的产率达到最高,为72.83ml/g(daf coal),约为氮气气氛热解下CH4产率的1.5倍。采用加氢热解过程不仅能够提高焦油的产率,而且能够促进焦油的轻质化过程,改善焦油的质量,当热解温度为800℃时,加氢热解过程得到的焦油产率为11.77wt%,较氮气气氛热解提高约2个百分点。加氢热解过程煤焦的收率要略低于氮气气氛热解下煤焦的收率,此外加氢热解过程得到的煤焦石墨化程度相对较低,表明其气化活性相对较高。2.提出了一种热解综合模型,该模型主要包含两个子模型,在子模型一中,通过CPD模型修正两步竞争反应动力学模型参数,预测挥发分总体产率;在子模型二中,通过修正后的多步热解动力学模型和非线性约束优化方法,预测挥发分的详细组成及产率。在不同热解终温和升温速率条件下,采用热解综合模型预测了 14个煤种的脱挥发分过程,预测结果与文献值吻合良好,从而验证了其适用性和准确性。3.基于多喷嘴对置式气流床气化炉结构,提出了热解-气化耦合的两段气流床气化工艺,建立了上行式两段气流床气化炉三维冷态模型,采用Realizable k-ε模型模拟气体湍流流动,采用随机轨道模型追踪颗粒运动。模拟结果表明:提高二段气化室直径,可有效增加颗粒停留时间;喉部直径主要影响大粒径(>100μm)颗粒的停留时间,喉部直径越小,大粒径(>100μm)颗粒停留时间越长;随着二段气化室进口气速的增加,小粒径颗粒和低密度颗粒平均停留时间呈现先增大后减小的规律,大粒径颗粒和高密度颗粒平均停留时间则单调减少。4.建立了热解-气化耦合的两段气流床气化炉三维数值模型,采用Realizable k-ε湍流模型模拟炉内气体流动,采用热解综合模型模拟煤的热解过程,采用耦合内扩散效率因子方法的随机孔隙率模型模拟煤焦的气化过程,得到了热解-气化耦合的两段气流床气化炉内的速度、温度与组分浓度分布。模拟结果表明:二段气化室喷嘴射流会对一段气化室出口向上的径向流体产生截流作用,导致在喉部区域内形成回流区,提高了颗粒的停留时间;一段气化室温度较高,有利于液态排渣,二段气化室内由于粉煤热解吸热导致气体温度迅速降低,气化炉出口温度约为840℃。一段气化室高温撞击区内气固混合良好,有利于相间热质传递过程,促进了煤焦的气化反应,一段气化室内煤焦碳转化率高达99%。5.建立了热解-气化耦合的两段气流床气化工艺的数学模型,考察了一段气化室出口温度、一段蒸汽加入量和二段给氧量对气化系统整体性能及焦油产率的影响。结果表明,当一段气化室出口温度从1200℃增加至1600℃时,二段气化室出口温度从761℃增加至830℃,CH4摩尔分率略微增加,焦油产率明显降低,比煤耗和比氧耗则略微增加。当蒸汽煤比从0.15kg/(kg coal)增加至0.35kg/(kg coal)时,二段气化室出口温度从801℃增加至817℃,CH4摩尔分率和焦油产率均略微降低,比煤耗和比氧耗则略微增加。热解-气化耦合的两段气流床气化系统的冷煤气效率(含焦油)较单段粉煤气流床气化系统提高了约5~8个百分点,出口合成气热值(含焦油)提高了约3.3MJ/Nm3。采用炉内二次给氧工艺或炉外二次给氧工艺均可有效使合成气中焦油含量降低至300mg/(Nm3 syngas)以下。当一段气化室温度为1400℃,蒸汽煤比为0.25kg/(kg coal),炉内二次给氧工艺和炉外二次给氧工艺的氧煤比分别为477Nm3/(t coal)和484Nm3/(t coal)时,出口气体温度分别为939℃和997℃,CH4摩尔分率约为5~6%,冷煤气效率约为85%。
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