【摘 要】
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由于四环素（tetracycline,TC）的滥用,各类水体已经受到不同程度的污染,并不断影响生态安全和人类健康。在众多去除水中TC的技术中,光催化技术以其效率高、能耗低、条件温和等优点成为了研究的热点。近年来,Fe基金属有机骨架材料（Metal Organic Frameworks,MOFs）以其优异的光响应能力和光催化活性在环境领域的应用展现出良好的发展潜力。但纯的Fe基MOFs在光吸收范围、
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由于四环素（tetracycline,TC）的滥用,各类水体已经受到不同程度的污染,并不断影响生态安全和人类健康。在众多去除水中TC的技术中,光催化技术以其效率高、能耗低、条件温和等优点成为了研究的热点。近年来,Fe基金属有机骨架材料（Metal Organic Frameworks,MOFs）以其优异的光响应能力和光催化活性在环境领域的应用展现出良好的发展潜力。但纯的Fe基MOFs在光吸收范围、电荷转移效率等方面的自身缺陷,难以满足实际工程的需求。本研究通过在MIL-88A（Fe）中引入离子液体（ionic liquids,ILs）、氧化石墨烯（graphene oxide,GO）制备掺杂型IL/GO/88A,通过表征分析所制备材料的形貌结构、化学组成和光电特性,并开展性能实验、建立响应面模型、研究光催化降解途径和机理以评估材料的综合性能,具体研究内容和结论如下:（1）采用溶剂热法原位合成IL/GO/88A复合光催化材料。表征结果显示:IL/GO/88A的晶型受不同ILs掺杂量的影响,ILs通过共价结合连接、包裹在复合材料表面;相比于未复合GO或ILs的材料,IL/GO/88A具有更大的比表面积、更宽的光吸收范围和更高的电荷转移效率。（2）光催化性能实验结果表明,IL/GO/88A-1.5对TC的光催化降解速率分别是MIL-88A（Fe）、GO/88A、IL/88A的3.01、2.45和1.70倍。在优选p H为5.7±0.1、催化剂投加量为0.30 g/L、TC初始浓度为10 mg/L的条件下,TC降解率达95.7%。IL/GO/88A-1.5循环再生5次后对TC的降解率保持在80%左右,具备较好的结构稳定性和循环再生性能。与其他MOFs复合光催化剂对比,IL/GO/88A较为经济高效。（3）响应面模型分析结果显示,p H对光催化体系具有高度显著的影响。响应面优化的调控策略为:p H在4.5～6.5范围且适当提高催化剂投加量和降低TC初始浓度可以保持高效的TC去除率。响应面模型预测的相对误差小于0.50%,具有高度可靠性。（4）提出IL/GO/88A吸附-光催化协同降解TC的反应机理,IL/GO/88A通过大比表面积和介孔特性、静电作用和氢键作用实现对TC的吸附富集,通过受可见光激发产生e-并进一步转化为·OH、·O2-协同h+实现对TC的降解。提出4条TC降解的可能途径,TC经过开环、氧化等多级反应,最终矿化为CO2、H2O、NH4+等。
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