【摘 要】
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水系锌离子混合电容器作为一种低成本、高安全和高功率特性的新型水系电化学储能器件具有广阔的应用前景,然而发展高电压、高容量和高稳定性的水系锌离子混合电容器面临巨大的挑战。本论文从水系电解质的设计改性出发,制备分子拥挤型高压活性水系电解质,并为电解质设计匹配的杂原子掺杂分级多孔碳电极,达到提高水系锌离子混合电容器能量密度和循环寿命的目的。主要的研究如下:（1）基于分子拥挤理论与氧化还原机制,以水溶性聚
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水系锌离子混合电容器作为一种低成本、高安全和高功率特性的新型水系电化学储能器件具有广阔的应用前景,然而发展高电压、高容量和高稳定性的水系锌离子混合电容器面临巨大的挑战。本论文从水系电解质的设计改性出发,制备分子拥挤型高压活性水系电解质,并为电解质设计匹配的杂原子掺杂分级多孔碳电极,达到提高水系锌离子混合电容器能量密度和循环寿命的目的。主要的研究如下:（1）基于分子拥挤理论与氧化还原机制,以水溶性聚合物聚乙二醇为拥挤剂,溴化锌（ZnBr2）为氧化还原添加剂,与三氟甲烷磺酸锌[Zn（CF3SO3）2]和少量水混合配制高压活性水系电解质。实验与分子动力学模拟计算结果表明,聚乙二醇与水分子之间的相互作用能抑制水的分解,提高电解质的电化学稳定窗口（可达3.3 V）;电解质中的Br-/Br2/Br3-可在电极/电解质界面发生法拉第氧化还原反应,使碳正极侧的容量提高2倍以上。（2）以丝瓜瓤为碳源,通过高温碳化/活化制备了具有分级多孔结构的生物质活性碳。氢氧化钾与丝瓜瓤生物质碳的质量比为4:1,活化时间为3 h的丝瓜瓤基分级多孔碳（丝瓜瓤活性碳）为管状结构,具有高的比表面积(2629.4 m~2 g-1)、适中的介孔含量（34.9%）,且表面含有氧、氮等掺杂元素。与商业活性碳相比,丝瓜瓤活性碳拥有较强的离子吸附和电荷存储能力、较快速的电化学反应动力学,以及较低的电荷转移电阻和界面电阻,是适用于锌离子混合电容器的优异正极材料。（3）将高压活性水系电解质、丝瓜瓤活性碳和锌箔组装成锌离子混合电容器,该器件在0～2.2 V电压窗口内包含离子的物理/化学吸附、锌的沉积/剥离和溴离子氧化还原反应的储能机制。得益于高压活性水系电解质宽的电化学稳定窗口以及丝瓜瓤活性碳适宜的微纳结构,锌离子混合电容器在1080.7 W kg-1的功率密度下,能量密度高达353.1 Wh kg-1,并且具有良好的充放电循环稳定性（5000次循环后的容量保持率为94.8%）。此外,由于Br-/Br3-与活性碳表面较强的物理吸附作用,以及高压活性水系电解质与锌负极界面之间良好的稳定性,使得锌离子混合电容器抗自放电能力和安全性得到提高。
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