NOx的危害性极大,治理又比较困难,现已成为环境热点问题之一。目前,选择性催化还原(SCR)技术是脱除NOx最有效的方法,不过反应温度必须控制在380℃以上。为了节约能耗和缩减成本,高效率的低温SCR催化剂已经成为国内外研究热点。近年来研究成果发现,锰基催化剂反应条件要求相对比较低,具备较好的工业化应用潜能,不过也存在一些缺陷。为了制备更稳定、低温活性更好、抗硫中毒的催化剂,本文对锰基催化剂进行了优化,开发出低温锰基复合体系催化剂。本文首先对Mn/TiO2的制备条件进行了改进,分别从活性组分配比、前驱体溶液、焙烧温度、助剂添加这四个方面进行了优化设计。所有样品均采用浸渍法制备,最后通过分析催化剂的比表面积、脱硝活性、氧化还原性能、表面酸性等性能后,筛选出最佳制备条件。在此基础上,本实验又分别掺杂了 Ce、Fe、Cu三种金属元素,通过活性测试分析,发现Mn/TiO2添加适量的过渡金属元素之后,催化效率在低温区显著提高,而且有效的缓解了高温区的下降趋势。经XRD和BET结合分析发现,适量Ce、Fe、Cu的掺杂不仅使比表面积得到增加,而且在一定程度上增大了表面活性组分的分散性,能够在反应中提供更多的活性位,有助于反应的进行;XPS分析表明Ce、Fe、Cu的添加都会对Mn元素的表面价态分布造成影响,尤其是增加了 Mn4+、Mn3+的相对含量;结合TPR谱图发现,掺杂后的催化剂耗氢量明显多于单组份Mn/TiO2;通过Py-IR和NH3-TPD测试结果发现掺杂适量过渡金属后,不仅能增强L酸与B酸的强度,还能出现新的B酸性位,大大增强了催化剂表面酸位,有利于提高催化剂的脱硝活性。本实验为了筛选出优秀的载体,分别对Mn/TiO2粉、Mn/TiO2管、Mn/MCM41三种类型催化剂进行脱硝活性测试,发现Mn/TiO2纳米管的低温活性最好,在100℃就能达到70%左右的转化率,而且活性温度窗口也较宽,而Mn/MCM41催化剂主要表现在良好的高温活性。并根据TPR、BET、XPS、TPD等多项表征方法来研究不同载体的物化性能差异,最后采用原位红外吡啶吸附方法研究了三种催化剂的表面酸性中心,结果发现Ti02纳米管是制备SCR催化剂的最佳载体,不仅弥补了 TiO2自身比表面积的不足,而且由于自身富含L酸位,这大大增强了催化剂表面酸量,有利于提高催化剂的脱硝活性。结合前面内容,选取低温活性较好Mn-Ce活性体系,在此基础上添加Fe、Cu,通过实验设计,考察了多元复合系列催化剂的脱硝活性,对比看出Mn-Ce-Fe-Cu/Ti02管的活性最佳,在100～300℃都保持70%以上的转化率,在150℃时NOx转化率达到了最大90.15%;经BET和XRD测试结果显示活性组分在载体TiO2纳米管上均匀分散,并没有发生烧结和严重团聚现象,使活性组分均以无定形存在;经TPR和XPS结合分析发现,该催化剂氧化还原能力较强,由于各电子对之间的相互转化能力,促进了氧的迁移。通过研究表面酸性发现催化剂表面中富含较多的L酸性位,有利于脱硝活性的提高,经不同温度对比发现随着脱附温度升高,L酸量下降,而B酸的含量升高,B/L值随之增大,这对低温SCR反应是不利的,也是锰系催化剂高温活性较差的原因。