【摘 要】
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近年来,地表水磷污染控制日趋严格、污水污泥和农业废弃物产量大、处理处置难等问题频发,为了解决这些问题,本研究以污水处理厂的脱水污泥为基质,通过添加稻壳、负载金属等方式热解制备改性稻壳-污泥生物炭,并对热解条件进行优选,成功制备出SBC500-10Mg-30RH和SBC700-10Ca-40RH两种具有较好磷吸附效能的改性稻壳-污泥生物炭,并分析其对磷酸盐配水和实际污水中磷的吸附效能和影响因素,最后
【基金项目】
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国家重点研发计划项目“村镇污水处理与循环利用装备开发（2019YFD1100200）”；
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近年来,地表水磷污染控制日趋严格、污水污泥和农业废弃物产量大、处理处置难等问题频发,为了解决这些问题,本研究以污水处理厂的脱水污泥为基质,通过添加稻壳、负载金属等方式热解制备改性稻壳-污泥生物炭,并对热解条件进行优选,成功制备出SBC500-10Mg-30RH和SBC700-10Ca-40RH两种具有较好磷吸附效能的改性稻壳-污泥生物炭,并分析其对磷酸盐配水和实际污水中磷的吸附效能和影响因素,最后通过表征分析生物炭的理化性质、表面结构以及官能团变化,揭示改性稻壳-污泥生物炭的磷吸附机理,为污水高效除磷和污泥及农业废弃物资源化利用找到可行的途径。主要研究结果如下:为了制备具有较好吸附性能的生物炭,对热解温度、稻壳掺杂比和金属负载量进行了条件优化。通过对热解条件的优选发现,随着热解温度升高生物炭的产率会下降,利于形成多孔结构,提高生物炭内部结构的稳定,但温度过高也会导致生物炭结构塌陷;通过材料表征发现,稻壳的添加与金属的负载增加了生物炭的比表面积,金属Ca过度负载会致使生物炭内部孔隙堵塞,比表面积下降,使得生物炭的磷吸附能力大幅下降。并对制备生物炭进行表征和理化性质分析。为考察改性稻壳-污泥生物炭处理村镇污水时的磷吸附效能,将实验对象设置为浓度5mg/L的磷酸盐溶液,结果表明,生物炭SBC500-10Mg-30RH和SBC700-10Ca-40RH的最佳投配比分别为1g/L和0.2g/L,对应吸附容量为2.24mg/g和24.18mg/g;反应体系过酸非常不利于生物炭吸附磷酸盐,甚至导致材料中磷的析出,应用的最佳p H范围为4～8,而反应在碱性条件下容易形成羟基磷灰石,更利于吸附;反应温度升高,生物炭对磷酸盐的吸附容量会提高,有利于生物炭对磷酸盐的吸附,当反应温度低于20℃时,生物炭的磷吸附效能受到明显抑制;水体中常见的无机阴离子Cl-、SO42-、HCO3-、NO3-对生物炭的磷吸附能力影响不大,其中HCO3-的干扰能力最大,而两种有机酸根（柠檬酸根和腐殖酸根）则对生物炭吸附磷酸盐具有强干扰额能力,特别是柠檬酸根;生物炭SBC500-10Mg-30RH具有良好的脱附循环利用能力,SBC700-10Ca-40RH的循环利用效能不如前者,更适合作为强吸附剂;实验通过拟合两种动力学模型发现,两种材料对一级、二级动力学模型均有很好的拟合效果,相关系数均在0.9以上,说明改性稻壳-污泥生物炭的吸附过程以化学吸附为主,并且存在多种吸附反应机制;通过拟合等温吸附线发现,SBC700-10Ca-40RH更符合Langmuir模型,这说明其对磷酸盐的吸附过程更符合表面单层吸附,而SBC500-10Mg-30RH既符合Langmuir模型又符合Freundlich模型,说明其对磷酸盐的吸附过程不仅符合表面单层吸附,同时还存在多层吸附;通过吸附热力学研究发现,两种生物炭吸附磷酸盐均为自发进行,同时为吸热反应,表现熵增现象;通过对比吸附反应前后结构的变化,发现改性稻壳-污泥生物炭的磷吸附为离子交换与络合反应相结合的机制。为研究改性稻壳-污泥生物炭在实际污水处理中的效果,将实际污水作为处理对象,结果显示,生物炭对污水中COD、氨氮、有机磷和无机磷都有一定的吸附效率,但对无机磷酸盐的吸附率有所降低,材料对有机磷和无机磷的处理效果最好,COD次之,氨氮最差;当SBC500-10Mg-30RH和SBC700-10Ca-40RH的投加量分别为5g/L和0.4g/L时,处理后的实际污水磷酸盐浓度均小于1mg/L,满足污水排放一级B标准;体系温度的升高会促进改性稻壳-污泥生物炭对各种污染物的去除,溶液p H对吸附有机磷和无机磷的的影响最大,在实际污水中,生物炭SBC500-10Mg-30RH仍然具有对磷酸盐良好的脱附循环利用能力;对其动力学研究和热力学研究的结论与在模拟废水中的结论一致;材料表征发现了与有机物、氨氮等相关的晶体,证明了对上述污染物的吸附。
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