环磷腈衍生物的制备及其在环氧树脂中的阻燃研究

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磷腈类化合物是由氮、磷单双键交替排列作为骨架,以-N=P(R2)-为基本结构单元的新型高分子,其中R基可以是卤素、拟卤素、氨基化合物、叠氮基化合物、烷基化合物,芳基化合物,烷氧基化合物、芳氧基化合物,烷胺基化合物、芳胺基化合物或有机金属基团等。通过控制反应条件,可以实现磷腈化合物取代基的多元化。环氧树脂是树脂基复合高分子材料中应用最广泛的基体树脂之一,但是环氧树脂特别易燃,因此对环氧树脂进行阻燃改性以及开发新型高阻燃性能环氧树脂至关重要。在本文中,合成了两种环磷腈的衍生物,将其应用于环氧树脂中,并对其阻燃性能及热解过程进行研究。第一部分,通过亲核取代反应,分别用苯酚和苯胺与六氯环三磷腈反应制备了六(酚氧基)环三磷腈(HPCP)和六(苯胺基)环三磷腈(HACP),并进行纯化。通过用熔点测定仪、红外光谱(FTIR)、核磁共振(NMR)等分析手段对合成产物进行了表征,进而确定其结构。第二部分,分别将HPCP和HACP以设计好的比例添加到环氧树脂中,制备了阻燃环氧树脂样品,通过氧指数(LOI),热重分析(TGA),热重质谱联用(TG-MS)以及扫描电子显微镜(SEM)等手段对其阻燃性能和热解过程进行研究,并给出了可能的阻燃机理。结果表明:HPCP和HACP均具有良好的热稳定性;当阻燃剂HPCP和HACP在环氧树脂中的添加量达到10 phr时,阻燃样品极限氧指数达到27%和25.5%,与纯环氧树脂相比分别提高了6.5%和5.0%;HPCP在环氧树脂中的阻燃机理为气相和凝聚相复合机理,HACP对环氧树脂的阻燃类似于固相阻燃机理。第三部分,将经典膨胀阻燃体系聚磷酸铵(APP)和季戊四醇(PER)复配应用于环氧树脂中,制得阻燃样品,并通过LOI、TGA、热重红外联用(TG-FTIR)、SEM和残炭FTIR等分析手段与磷腈阻燃环氧树脂在阻燃性能和热解过程等方面进行对比研究。结果表明:三种阻燃剂中,HPCP对环氧树脂阻燃效果最好,HACP和APP/PER对环氧树脂的阻燃机理类似,以固相阻燃为主。
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