贵金属改性氰氨银半导体光催化剂的研究

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半导体光催化技术在环保领域有着不可比拟的优势,研究新型的可见光区响应的半导体光催化剂,增加对太阳能的利用率,是研究者们的研究热点之一。Ag2NCN作为一种带隙宽度为2.30 eV的新型n型半导体光催化剂,再次受到人们的关注。本文从Ag2NCN半导体光催化剂的光催化机理出发,探讨了Ag2NCN的制备方法,及其对罗丹明 B等染料的光催化降解性能,并通过负载贵金属进行改性研究,试图提高 Ag2NCN光催化剂的光催化活性,增加对太阳光的利用率。  通过沉淀反应,以氰胺,硝酸银为原料,用氨水做掩蔽剂,控制反应混合液中的[AgNO3]/[NH3]的摩尔比为1/37.5,成功的制备出了微米级叶状Ag2NCN颗粒,并用透视电子显微镜(TEM)、紫外-可见光谱(UV-vis)、氙灯光催化反应仪等对产物进行了表征。制得的氰氨银颗粒长约500nm,宽约150nm,表面分布很多孔隙;禁带宽度Eg=2.3eV;其光催化降解罗丹明B的活性很高;值得高兴的是,我们将Pd三角片负载在Ag2NCN颗粒表面,发现负载去除保护剂的Pd三角片能显著的提高Ag2NCN的光催化活性。  探讨了负载贵金属Pd纳米颗粒对Ag2NCN半导体光催化剂活性的影响。采用微波加热技术,合成了溶剂稳定的粒径小、分散度高的Pd纳米颗粒,并分别制备了质量分数为0.2%、0.6%、1%、2%的负载型Pd/Ag2NCN光催化剂,通过对染料X3B的降解速率比较,发现负载贵金属存在最佳负载量,当Pd纳米颗粒的负载量为0.6%,光降解性能最好。  采用原位紫外光光照还原法,制备Pt、Ag纳米粒子,并分别负载在Ag2NCN颗粒表面,制备不同质量分数的负载型Pt/Ag2NCN和Ag/Ag2NCN光催化剂,通过对染料X3B的降解速率比较,得出负载贵金属Pt、Ag的最佳负载量分别为1.0wt%Pt和0.5wt%Ag;并平行比较了负载Pd、Pt、Ag的三种负载型光催化剂对染料X3B的降解速率,结果显示Ag/Ag2NCN的光降解速率最快,得出贵金属的fermi能级和功函数与半导体的光催化活性存在关系,即金属feimi能级越低,功函数越小,光催化活性越好。
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