新型多金属氧酸盐纳米复合材料的制备、表征及其光催化性能研究

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本文选取具有光催化活性的多金属氧酸盐H3PW12O40·nH2O(PW12),借助聚电解质对模板表面的吸附作用力、带正电荷和负电荷聚电解质间的静电作用力,以及PW12与聚电解质聚丙烯胺盐酸盐(PAH)间的静电作用力,通过层层自组装方法,在多孔阳极氧化铝模板(AAO)以及聚碳酸酯模板(PC)内构筑了组成为(PEI/PSS)/(PAH/PSS)3(PAH/PW12)8(PEI:聚乙烯亚胺;PSS:聚苯乙烯磺酸盐)的多金属氧酸盐一维纳米管阵列。通过对其进行的包括UV-vis、FTIR、EDX及SEM等在内的一系列表征,证实所制备的稳定的多酸纳米管阵列具有十分均一、整齐的管壁,其管径在180±20nm左右,管壁厚度在30nm左右。更为重要的是,利用上述制备的的多金属氧酸盐纳米管阵列所具有的良好限域作用,温和的条件下,两种不同模板内的催化剂阵列均表现出了良好的对有机染料罗丹明B(RhdamineB)的光催化降解性能,其中在AAO模板中阵列性更突出的催化剂效果优于在PC模板中的催化效果。测试了催化反应的TOC变化并通过GC/MS测试确定了最终降解产物。另外,该催化剂与对苯二甲酸在碱性条件和UV光照下能够生成荧光型物质羟基对苯二甲酸盐,表明催化剂催化降解RhB的催化机理为·OH自由基机理。此外,本文还用高核钼簇Keplerate型多金属氧酸盐[Mo132O372(H2O)72(CH3COO)30]42-与[Mo132O372(H2O)72(SO430]72-为原料,分别与四丁基溴化铵(TBAB)反应获得了两个固相材料,研究了这两种材料作为催化剂光催化降解有机染料罗丹明B(RhodamineB)的性能。实验结果表明,相同实验条件下,阴离子为42个负电荷的高核钼簇的催化剂降解效果更好,推测阴离子负电荷数的差异是造成两者降解效果差别的主要原因。此外,此光催化过程被证实为羟基自由基机理。
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