共振弹性X射线散射及其在强关联电子体系中的应用

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在强关联电子体系中,多种自由度(晶格、轨道、电荷以及自旋)之间的耦合和竞争常常导致这些材料中新奇和丰富的物性,譬如低维磁有序、高温超导、电荷密度波等。对这些有序的测量乃至调控是目前凝聚态物理研究的一大热点。基于同步辐射光源的共振弹性X射线散射(REXS)技术可以定量地解析这些复杂材料中不同自由度的有序,而X射线近边吸收谱(NEXAS)技术则对特定元素原子化学配位信息敏感。这些技术对于我们理解量子材料中的有序以及多种自由度之间的耦合具有重要作用。本文主要介绍了共振弹性X射线散射技术以及“泵浦-探测”技术的原理,及其在研究铱氧化物磁有序中的应用;以及提出一种用共振X射线吸收谱技术定量表征材料掺杂量的新方法。主要包括:1.X射线散射过程的两种理论以及共振X射线散射的原理。通过介绍美国阿贡国家实验室先进光源的时间分辨共振弹性X射线散射线站,直观地说明X射线散射实验线站的使用、实验过程以及数据处理方法。2.用激光泵浦-X射线磁散射探测的手段研究准二维磁有序材料Sr2IrO4中三维长程磁有序对单个脉冲光激发的响应过程。我们发现一个由单个脉冲光诱导的层间磁有序对平衡态的稳定偏移,这个偏移对应一个被抑制的层间磁关联长度。进一步的拟合与分析表明,单个脉冲光激发后,层间磁关联长度随着激发能流密度的增加而逐渐稳定在一个临界值,我们认为这个临界值可能与准二维体系Sr2IrO4中,为抑制热涨落从而保持面内长程磁有序所需的最小层间磁关联有关。这个猜想得到了理论计算的支持。在这个实验中我们不仅首次观测到真实材料中通过激光诱导的热力学极限的存在,并且对其他低维有序现象如1T-TaS2中的隐藏序的机制提出新的启发。3.用X射线共振吸收谱研究量子自旋液体备选材料ZnCu3(OH)6FBr中的杂质含量。由于这个材料的母体Cu4(OH)6FBr被同价态原子Zn掺杂的不完全,结构上允许Cu2+占据kagome层内与层间两个原子位,从而引起原子位无序,这个无序会引起对此体系其他物性表征的困难。我们利用Cu的L边的共振X射线吸收谱技术对这个体系满掺杂和未掺杂两个样品进行测量分析,并结合理论计算,发现这种材料中Zn的掺杂不完全,且层内和层间都存在一定的杂质原子。我们的结果不仅从实验上对这个材料的掺杂量进行了原子位分辨的定量估计,同时也提供了 一种新的定量测量掺杂量的方法。
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