高端装备制造业的迅猛发展使高强高韧金属材料的重要性日益凸显。如何有效实现金属材料的强韧化,是材料力学领域亟待解决的热点问题。高熵合金作为同时具有多种主元的新型金属材料,元素种类和原子比例可大范围改变,具有多种优于传统合金的力学性能。通过恰当的组分设计,高熵合金可激活多种强化机制和塑性变形机制,从而兼具高强度和高韧性。除了元素组分调控,微观异构调控也是实现材料强韧性平衡的有效途径。作为异构材料之一,梯度纳米晶粒结构将高强度的纳米晶与高韧性的粗晶有序结合,有效解决了由晶粒细化导致的强韧性失配问题,并能提高表面硬度和疲劳寿命,使材料具有更好的工程服役能力,已被成功应用到多种传统合金中。将梯度纳米结构引入高熵合金,实现组分调控和微结构调控两种材料强韧化思路的结合,有望进一步提升高熵合金的强韧性协调能力,使其更加满足实际服役环境对材料力学性能的要求。然而,目前针对梯度纳米结构高熵合金的实验研究还很缺乏,亟待开展。此外,建立合理描述材料力学行为的本构模型,对材料服役安全评估和性能优化十分关键。目前已有的梯度纳米结构材料本构模型,大多只能考虑1～2种初始梯度微结构的影响,并不适用于包含多种塑性变形机制的梯度纳米结构高熵合金。同时,考虑梯度孪晶和马氏体影响的理论模型无法反映两者在变形过程中的演化,这一定程度上限制了对梯度纳米结构材料强韧性机制的深入分析。为了解决上述问题,本文针对非等原子比亚稳态Fe49.5Mn30Co10Cr10C0.5（at.%）高熵合金（简称iHEA）开展了表面机械研磨处理（简称SMAT）,制备出梯度纳米结构iHEA,并对其开展了系统的宏微观实验和晶体塑性本构理论研究,主要工作包括以下三方面:（1）对iHEA开展不同时间的SMAT,并对所得材料开展单拉变形测试和纳米压痕测试,得到了不同梯度纳米结构iHEA的应力-应变曲线和沿厚度方向上的硬度分布,分析了iHEA强韧性随SMAT时间增加的演化规律。通过分析表面应变场和断口形貌,揭示了SMAT前后iHEA断裂机制的转变。通过各类微观表征手段分析了长时间SMAT后iHEA韧性下降的内在原因。此外,统计了晶粒尺寸、位错密度和马氏体体积分数等微结构的梯度分布,分析了iHEA在SMAT过程中的晶粒细化机制和微结构演化规律。（2）基于实验研究成果,发展了考虑iHEA多种塑性变形机制（包含奥氏体中位错滑移、变形孪生和马氏体相变,以及马氏体中位错滑移和交滑移）的晶体塑性本构模型。从层错的角度建立了描述孪晶和马氏体形核及长大的物理方程。在位错滑移阻力中考虑了固溶强化、析出强化、背应力等多种强化机制的贡献。同时,在不同机制中引入了晶粒尺寸的影响,建立了晶粒尺寸相关的多机制晶体塑性本构模型,并将本构模型通过DAMASK平台关联有限元模拟软件Abaqus。通过模拟和预测不同晶粒尺寸iHEA的单拉变形行为,在验证模型有效性的同时,基于微结构演化进一步揭示了不同晶粒尺寸iHEA之间强韧性差异的来源。最后,讨论了初始马氏体体积分数对iHEA单拉变形行为的影响。（3）利用等应变均匀化方法,将单晶变形响应过渡到宏观尺度,有效降低了梯度纳米结构材料有限元模型的规模。根据微观表征结果,通过参数设置引入不同微结构的初始梯度分布。基于新发展的晶体塑性本构模型,模拟了SMAT时间不同的梯度纳米结构iHEA的单拉变形行为,并将模拟结果与实验结果对比,验证了本构模型和模拟手段的合理性。结合模拟输出场变量和内变量的梯度分布及演化规律,进一步分析了长时间SMAT后iHEA表面容易形成应变局域化的内在原因。最后,利用模拟手段量化了不同梯度微结构对梯度纳米结构iHEA强韧性的贡献。