具有导通杂化网络结构的高导热纳米复合涂层构建及性能研究

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精密电子元器件在高频高速运转时会集中产生大量的热量,如何快速排散这些热量,延长其使用寿命,已成为行业关注的重点。常见的散热材料热导率虽高,但与元器件之间需要粘结剂连接,存在不可忽视的界面热阻,而高效散热涂层可以直接涂敷于器件表面,避免了粘结剂的使用,是解决该类问题的最有效手段,其中环氧树脂基涂层使用最为广泛,但过低的本征热导率(0.25 W/(m·K))限制了其应用。论文针对高效散热涂层的现状,采用非共价方法对氮化硼(h-BN)进行表面羟基化改性,并引入石墨烯(rGO)和碳纳米管(CNT),构建导热性能优异的环氧树脂基复合涂层,分析纳米填料间协同作用提升涂层热导率的机理,主要内容如下:(1)采用单宁酸对h-BN进行表面改性,制得功能化氮化硼(TA@BNNs)。FT-IR和EDS结果证实h-BN改性成功。SEM、XRD、拉曼结果证明功能化前后氮化硼的晶格结构保持不变。以TA@BNNs为导热填料,制备环氧树脂复合涂层(TA@BNNs/EP)。SEM、EDS结果证实改性优化了TA@BNNs与环氧树脂的界面结合以及其在环氧树脂涂层中的分散性。热扩散系数测试表明,改性TA@BNNs对环氧树脂涂层的散热效果提升更强,填充量为70 wt%时,TA@BNNs/EP的热扩散系数为0.718 m/s,比纯环氧树脂提高了7.1倍。(2)分别以TA@BNNs+AlN、TA@BNNs+CNT为导热填料,制备出含两种导热填料的环氧树脂复合涂层(TA@BNNs-AlN/EP、TA@BNNs-CNT/EP)。SEM表明AlN与CNT均与TA@BNNs存在尺寸协同作用。AlN促进TA@BNNs分散,增加导热填料在涂层内体积占比;CNT在不破坏TA@BNNs原有分布的基础上对其进行连接。改变填充量、填料比例以及固化温度,探究以上因素对热导率的影响,结果表明当填充量为65 wt%,TA@BNNs与AlN体积比为3:1,固化温度为80℃时,TA@BNNs-AlN/EP热导率最高为2.662 W/(m·K),相比于纯环氧树脂增加了10.6倍。改变填充量、对比不同TA@BNNs与两种填料搭配效果,热导率结果表明,TA@BNNs与CNT的协同作用效果更好,当填充量为50 wt%时,TA@BNNs+CNT热导率最高为2.076W/(m·K),相比于纯环氧树脂增加了8.3倍。(3)在TA@BNNs与CNT的协同作用基础上,引入rGO,制备出含三种导热填料的环氧树脂复合涂层(TA@BNNs-rGO-CNT/EP),SEM表明TA@BNNs、rGO与CNT存在尺寸协同作用,三者在尺寸相容性以及自然重力作用下,自发形成层层堆叠的有序导热网络,当填充量为55 wt%,TA@BNNs-rGO-CNT/EP热导率最高为5.650W/(m·K),相比于纯环氧树脂增加了22.8倍。使用Y.Agari模型对复合涂层及单一填料涂层进行拟合,结果说明填料在含有多填料的涂层中对热导率的提升优于单一填料涂层,与实验结果相符。
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