【摘 要】
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土壤重金属能够被农作物根系吸收,通过食物链进入到动物或人体,对国家粮食安全和人类生存产生较大威胁。重金属在土壤中的动态分布和化学形态通常受到化学反应条件和土壤组分的影响。土壤有机质和铁氧化物作为土壤中重要的组成成分,具有丰富的活性络合点位和表面电荷,是重金属的重要吸附剂。同时,有机质与铁氧化物之间相互作用会导致土壤重金属化学反应变得更为复杂,进而影响重金属离子在土壤环境中的归趋。因此,探究重金属在
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土壤重金属能够被农作物根系吸收,通过食物链进入到动物或人体,对国家粮食安全和人类生存产生较大威胁。重金属在土壤中的动态分布和化学形态通常受到化学反应条件和土壤组分的影响。土壤有机质和铁氧化物作为土壤中重要的组成成分,具有丰富的活性络合点位和表面电荷,是重金属的重要吸附剂。同时,有机质与铁氧化物之间相互作用会导致土壤重金属化学反应变得更为复杂,进而影响重金属离子在土壤环境中的归趋。因此,探究重金属在土壤多组分相互作用下的平衡分配和动力学行为对于预测重金属的迁移转化和生物有效性具有重要意义。土壤重金属阴离子和阳离子由于电荷性不同,在环境中具有不同的化学迁移特性。本研究选取重金属阴离子Cr和阳离子Cu两种典型重金属为代表,分别探究其在土壤中的吸附平衡和释放动力学过程,并建立相应的定量模型,为预测重金属在土壤中的环境行为奠定基础。首先,本研究对14个土壤样品进行了Cr(Ⅵ)吸附边实验和吸附等温线实验,采用Visual MINTEQ中的表面络合模型预测了Cr(Ⅵ)在土壤中的平衡分配。该实验探究了不同土壤性质、溶液p H和初始Cr(Ⅵ)浓度对Cr(Ⅵ)吸附作用的影响;在模型建立方面,使用Visual MINTEQ软件中的表面络合模型计算Cr(Ⅵ)与铁氧化物和无定形铝氧化物的络合平衡。模型研究中引入了一个重要的参数RO-来解释与Cr(Ⅵ)形成竞争吸附的土壤有机质组分,而RO-值与土壤性质(特别是水铁矿和活性土壤有机质浓度)有关。模型结果表明,当土壤p H值为3.0-7.0时,水铁矿是控制Cr(Ⅵ)吸附的主要土壤组分。总体而言,该模型对不同条件下Cr(Ⅵ)平衡分配的预测效果较好。其中,对于平衡分配系数的对数值(log Kp)的预测,吸附边数据的均方根误差为0.35,吸附等温线数据的均方根误差为0.19。同时,基于先前研究的实验数据,本研究建立了一个能够描述在铁氧化物转化过程中Cu(Ⅱ)从铁氧化物或有机质-铁氧化物复合体系的释放动力学模型。实验数据描述了特定转化时间点的共沉淀样品在stirred-flow反应器中的Cu(Ⅱ)释放动力学过程,动力学模型仅使用一个拟合参数(Cu(Ⅱ)在水铁矿上的解吸速率系数)成功地拟合了流出液Cu(Ⅱ)随时间变化的浓度,模型中的其他动力学参数则由热力学平衡关系约束或参考文献得到。模型结果表明,随着铁氧化物老化,Cu(Ⅱ)的释放速率降低,而有机质的存在增加了Cu(Ⅱ)的迁移率。模型能够定量评估不同吸附剂在控制Cu(Ⅱ)释放速率中的作用,指出了铁氧化物转化过程和有机质是影响重金属动力学行为预测的重要因素。动力学模型为预测多组分体系中重金属的环境行为提供了定量工具,有助于土壤污染风险评价和修复。
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