【摘 要】
：
目前有大量的抗生素进入水体,不仅危害生态环境,而且给人类的生命健康带来极大伤害。过硫酸盐（PS）高级氧化技术是一项有效去除抗生素的高级氧化技术,该技术的关键在于PS的活化。传统的均相活化方式存在着效率不高、易造成二次污染、需要外加能量等问题,因此非均相活化方式受到广泛关注。在众多的非均相催化剂中,Fe、N共掺杂的碳材料（Fe-N/C）具有结构稳定、活性位点充足、电子传递效率高等优势,有利于提高催化
【基金项目】
：
国家重点研发计划项目（2018YFE0110400）； 国家自然科学基金（21978102）； 广东省科技特派员项目（GDKTP2020066400）；
论文部分内容阅读
目前有大量的抗生素进入水体,不仅危害生态环境,而且给人类的生命健康带来极大伤害。过硫酸盐（PS）高级氧化技术是一项有效去除抗生素的高级氧化技术,该技术的关键在于PS的活化。传统的均相活化方式存在着效率不高、易造成二次污染、需要外加能量等问题,因此非均相活化方式受到广泛关注。在众多的非均相催化剂中,Fe、N共掺杂的碳材料（Fe-N/C）具有结构稳定、活性位点充足、电子传递效率高等优势,有利于提高催化剂的催化活性和稳定性。制备Fe-N/C的方法众多,相比于其他前驱体,金属有机框架（MOFs）具有3D结构、孔径可调、比表面积大等特点,是制备Fe-N/C的良好前驱体。因此,本研究以MOFs为前驱体,通过铁源掺杂调整其结构并经一步热解制备具有多层级孔道结构、高稳定性及良好电子传递性的Fe-N/C催化剂。根据Fe-N/C催化剂结构与其活化过硫酸盐降解氟喹诺酮类抗生素的构-效关系反馈调节Fe-N/C的构建过程,深入剖析热解过程、催化机理及抗生素降解路径。首先,对Fe-N/C前驱体Fe-Zn-MOFs的合成条件进行探究,寻找最佳的前驱体制备方法。结果表明,以甲醇为溶剂,Zn2+与有机配体的摩尔比为1:9时在25℃下搅拌1 h再陈化20 h得到的前驱体最佳。通过调控热解参数制备Fe-N/C催化剂并解析热解过程对其催化性能的影响。结果表明,高温热解能活化Fe-N位点,同时生成Fe3C、石墨N、吡啶N和吡咯N等活性位点。通过调控掺杂的铁含量和热解温度能够调节Fe-N/C的催化活性,当铁源掺杂量为0.242 g,热解温度为800℃时Fe-N/C的催化性能最佳。将优化条件下制备的Fe-N/C应用于活化过硫酸盐降解环丙沙星（CIP）,结果表明,在过硫酸盐浓度为0.4 g?L-1,催化剂投加量为0.2 g?L-1时,反应60 min后20 mg?L-1的CIP可完全降解。Fe-N/C-3-800具有良好的稳定性和循环使用性,五次循环使用后依然保持较高的催化活性。该体系中的催化活性位点主要是Fe-Nx和Fe3C,产生的氧化还原活性物种（ROS）有SO4?-、?OH、?O2-和~1O2,其中~1O2在该体系对CIP的降解起主要作用。此外,过硫酸盐可以与催化剂的氮、铁位点结合,形成电荷转移中间体,从而加速电子转移,实现CIP的有效降解。同时,根据LC-MS的结果提出6条CIP的降解路径。进一步制备不同尺寸的边缘缺陷Fe-N/C催化剂,将其应用于活化过硫酸盐降解恩诺沙星（ENR）。通过调节前驱体合成过程中有机溶剂与金属离子的摩尔比调控催化剂尺寸,分析其对边缘缺陷Fe-N/C结构、理化性质和催化性能的影响。研究发现边缘缺陷Fe-N/C催化剂保留了前驱体的3D多孔结构,具有丰富的分散Fe-N位点,微介孔共存且比表面积大,提高了ENR和活性物质的传质速率,PDS/Fe-N/C（1200:1）体系的伪一阶动力学常数是PDS/C-ZIF-8体系的4.3倍。并且ENR的去除率与Fe-N/C粒径呈负相关。催化剂尺寸越小,其比表面积越大,表面缺陷程度越低。通过EPR表征、淬灭实验和LC-MS等结果得出ENR的降解机理,结果表明~1O2是该体系的主要ROS,Fe-N键的极性结构及电子传递有效地促进~1O2的产生,碳原子、氧原子和铁原子可作为电子供体,而吡啶N和石墨N作为电子受体实现电子转移,从而高效活化过硫酸盐降解ENR。
其他文献
近年来,随着人工智能、机器学习和自然语言处理技术的进步,智能语音助手正逐渐深入我们的日常生活中,以解放双手提供更便捷的服务为目的,通过自然语音交互的方式帮助使用者进行应用和产品的操作。产品的持续使用有助于提高用户的产品体验,有助于服务提供方竞争力的提高,实现双赢。但智能语音助手仍存在采用率和持续使用率不高的不佳情况。本文从用户角度进行研究,以手机语音助手为研究主体,了解两个情感因素--亲密和无聊对
随着世界人口老龄化问题的加深,老年人中高发的心血管疾病的患病率逐年递增。据不完全统计,全球心血管疾病患病人数达到5.23亿,其中中国患者占比超过50%。随着患病率的增加,相关治疗药物的消耗量也将不断增大。由于药物在人体中的不完全吸收和在污水厂中的不完全去除,在污水厂进出水、地表水、地下水以及生活饮用水中频繁检测到心血管药物,浓度在ng·L-1-μg·L-1之间。虽然浓度较低,但它们给水生生物带来的
随着我国居民生活水平的提高,城市居民对公共基础设施的要求日益提升,如何科学合理利用地下空间,减缓“拉链式马路”现象亟待解决。地下综合管廊则是解决地下空间利用不合理,“拉链式马路”等问题的有效途径。近年来,政府针对地下综合管廊建设相继出台多个政策导向性文件,我国也进入了综合管廊建设的黄金时期,与此同时,政府补偿机制下社会资本方合理收益率的问题日益凸显。合理的收益率不仅可以提高社会资本方参与综合管廊建
当前,人工智能技术的发展已经进入快车道,尤其是随着落地最早、应用最广的智能语音技术的蓬勃发展,使得智能音箱作为一种新的语音交互形式进入到公众视野。语音交互正在被不断重塑成为人机交互的新范式,交互体验对用户的使用意愿以及进一步的交易行为有着最直观的影响。和触控交互相比,语音交互不仅学习成本低,而且简单便利,可以很好地解放双手和双眼。但与此同时,人工智能技术环境的不确定性导致许多用户尚未使用过智能音箱
我国畜牧业和渔业非常发达,在其生产加工过程中易产生大量骨头废弃物,骨头含有大量羟基磷灰石,能够吸附水中重金属,是一种优良的吸附剂;然而,由于技术手段落后,目前对其加工利用水平较低,造成了资源的严重浪费。因此,本文以鱼骨为原材料,通过过氧化氢预处理结合低温热解制备鱼骨炭,并负载多巴胺到骨炭材料上,制备出新型骨炭用以去除水中的Cd（II）和Cr（VI）均获得较好效果。此外,本文还研究了新型骨炭材料对重
在知识经济时代,对于以知识要素作为重要资源的复杂产品研发项目而言,传统固定的组织模式已无法让其很好的适应产品更新换代快速的市场环境,同时组织模式中的模块单元之间不能有效联结,单元与组织流程中活动不对称、制度不合理等可能出现的情况也将限制该组织模式的发展,因此复杂产品研发项目需要针对变动的外在环境及复杂产品研发项目组织内部特征做出适当的调整,进而提高整个复杂产品研发项目的知识创新效率。所以如何准确地
挥发性有机化合物（VOCs）是一类在大气中普遍存在并且严重影响大气环境和人类健康的有机污染物。目前,已经有大量的科研工作者致力于研究VOCs的降解技术以达到VOCs减排的目的。其中,催化降解技术因其具有完全破坏VOCs、无二次污染、反应温度低、能耗低等优势而受到广泛关注。为了进一步提高催化性能,同时实现太阳能的充分利用,光热协同催化降解VOCs成为一项热门研究。然而,研发新型高效环保材料以实现其对
硝氮（NO3--N）是存在于自然环境中的主要氮素形式之一,工业生产中硝酸盐通过多种途径进入环境会引起严重的环境问题。尿素（H2NCONH2）是世界上使用最广的氮肥,直接排放引起氮污染,严重危害人体健康和生态环境。与全程反硝化相比,短程反硝化反应速度快、所需碳源量仅为原来碳源量的40%左右。尿素生物水解的温度压力要求低,常温常压即可实现,具有成本低、工艺流程短。ANAMMOX工艺具有低能耗、脱氮效能
如今,为了更好的履行企业社会责任,使经济和公益事业共同发展,越来越多的企业将社会责任融入到日常运营中来,这种将消费者对企业产品的购买与公益事业捐赠结合在一起的方式也被运用在各个领域。不仅可以增加企业的销售额,提升企业的形象,也可以使消费者在购买过程中收获帮助他人的满足感,同时公益事业也会在企业和消费者的帮助下得到更好的发展。消费者在善因营销实施过程中也发挥着重要的作用,企业营销和捐赠方式的不同,会
科技发展的日新月异给作为市场微观主体的企业提出了更高的创新能力要求。混合所有制改革作为新一轮国有企业改革的关键突破口,是加快国有企业迈出改革深水区以及加速转型时期中国经济发展的重要推手。融入国企的异质资本,在改变原有单一股权结构的同时还扭转了国企“两权不分、政企不分、社企不分以及党企不分”的现实困境,在给企业带来了更多资源与发展机遇的同时还进一步提高了企业对于创新的重视程度,进而提升创新投入水平。