有机自旋电子学是物理、化学和工程的交叉学科,它基于有机功能材料,研究其自旋的产生、注入及输运特性,并设计和开发新型有机自旋功能器件。有机材料相比于传统的无机材料有着许多优势。首先,有机材料种类多、成本低、易剪裁,可大面积生产。此外,有机材料的分子量相对较小,自旋轨道耦合作用和超精细相互作用较弱,自旋弛豫时间长。这使得有机自旋电子学吸引了越来越多研究者的关注。铁磁金属/有机分子/铁磁金属自旋阀是有机自旋电子学中最为重要的器件结构之一,相关的隧穿磁电阻（TMR）和巨磁电阻（GMR）现象在过去十几年被广泛研究。近年来,人们发现,当有机分子化学吸附在铁磁电极表面后,界面处可发生轨道杂化,生成杂化界面态,修正界面自旋极化,使其异于铁磁电极内部自旋极化,进而改变体系自旋极化输运特性。该现象可通过改变分子和铁磁电极材料及界面接触构型进行调控,以致催生了新的研究领域——有机界面自旋电子学。当前,人们对有机分子/铁磁金属单界面下的杂化界面态自旋极化特性及微观机理进行了深入的研究,但对其在分子自旋器件中的输运特性研究尚少。器件形式下杂化界面态的性质难以基于单界面去理解,因为探测电极的存在会对杂化界面态产生干扰。另外,杂化界面态是定域态,当中间分子为多层分子时,杂化界面态是否仍然可以有效的进行电子传输。对这些问题的理解,是设计有机界面自旋器件的前提。本文基于密度泛函理论和非平衡格林函数方法,分别研究了铁磁/有机分子/铁磁器件中探针电极的位置和中间有机分子层间耦合变化对杂化界面态及其自旋输运性质的影响。本文具体的研究内容如下:（1）引入顶部探针电极,研究了镍/苯/镍表面杂化界面态的自旋极化和输运特性。发现当上探针电极分别与分子形成顶部、间位及中心接触时,界面投影态密度的自旋极化和自旋密度分布呈现不同的特性。在费米能级处观测到自旋极化会因为接触位变化产生反转。输运计算表明,在低偏压下,中心触点构型下易获得较大的隧穿磁电阻,而间位触点和顶部触点构型下能获得较大的电流自旋极化。本工作指出,分子结中杂化界面态的自旋极化和输运性质取决于第二探针电极的连接方式,第二探针电极采用适当的接触方式可以获得优异的性能。（2）从理论上研究了在中间分子为单层和三层三亚苯分子时,分子结中杂化界面态现象自旋极化及输运性质,系统探究了三层三亚苯分子之间的扭转角发生变化时对杂化界面态的影响。通过旋转中间层分子,使层间扭转角分别为0度、30度和60度三种。结果表明,由于分子与电极之间强pz-d杂化作用,在所有角度下都能获得连续的杂化界面态。输运计算表明扭转角为0度的构型可以更好的在低偏压下实现在大的磁电阻,而扭转角为30度时可获得较大的自旋极化。该工作表明,分子/铁磁界面杂化态的输运现象可通过中间分子层间耦合进行调制。