阿秒混频光谱在波形采样和弛豫过程探测中的应用研究

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随着基于高次谐波产生的阿秒脉冲出现,在时域研究电子超快动力学成为可能。从2001年至今,人们利用阿秒脉冲成功实现了诸多电子超快动力学的测量,发展出了多种阿秒探测技术。其中阿秒瞬态吸收技术属于全光测量方法,同时具有元素特异性,因此已经被人们应用到电子波包控制、时间分辨的自电离动力学等研究领域当中。阿秒瞬态混频光谱技术是在阿秒瞬态吸收光谱技术的基础上,结合光学及红外波段的多维光谱学发展起来的。阿秒混频光谱技术有效地避免了瞬态吸收中的光谱拥塞现象对动力学信息提取带来的困难,并且为光谱探测提供了额外的空间维度信息。本论文围绕气体阿秒混频光谱技术在超快过程探测中的应用展开了实验和理论研究,主要工作及创新点如下:(1)提出并实现了一种超短脉冲全光时域采样方案。一束中等强度的激光脉冲耦合了氦原子的双激发态并诱发了交流斯塔克效应。一束同步的弱信号场微扰这个耦合过程,改变了缀饰原子的准能量,信号场的载波振荡被编码在准能量上。最后,阿秒探针对不同延时下的准能量进行测量,以此得到信号脉冲电场波形。此方案中使用的非电离激光最大限度地减少了等离子体引起的脉冲失真。为光学示波器提供了一个有效且可靠的方案。(2)提出了一种在时域测量不同宇称激发态寿命的通用方案。阿秒脉冲与两束红外脉冲以非共线的构型与氦原子发生相互作用。通过适当地选择脉冲序列的时间顺序,空间分辨的混频信号携带有激发态弛豫动力学的关键信息。混频信号可以用来在单次测量中探测不同宇称激发态的寿命。通过考虑空间分布的少能级模型模拟,该方法的有效性和可靠性得到了验证。寿命测量的误差在百阿秒量级,为电子波包弛豫动力学的极高时间分辨率探测提供了一个强大的工具。(3)研究了从分子体系阿秒混频信号中提取振动态弛豫动力学信息。原子体系的阿秒混频测量方案被拓展到分子体系中。基于N表面模型对分子混频辐射谱进行了计算。发现在分子体系中,这种瞬态混频方案仍能用来以阿秒时间精度测量振动态寿命。辐射末态为连续态或束缚态两种情况中,辐射信号的时间演化存在较大差异。辐射末态为束缚态时需要考虑各个相干的混频路径会累积不同的相位。除此之外还观察到了离子测量实验中的振动恢复现象。为分子体系中振动波包的探测和控制提供了一个可靠的工具。
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