【摘 要】
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近年来,很多研究将玉米秸秆生物炭改性作为吸附材料吸附废水中的重/类金属,但广谱性吸附重/类金属的改性生物炭材料少且效果一般。本研究利用不同热解技术制备了无氮气热解生物炭BCw、热解生物炭BCN、微波热解生物炭BCv,并改性制备了相应的3种可回收的壳聚糖改性生物炭。通过成分、成本分析和表征,选出一种作为吸附研究对象;通过改性微波热解生物炭对Pb2+、As5+单独污染水溶液的吸附实验,研究改性生物炭对
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近年来,很多研究将玉米秸秆生物炭改性作为吸附材料吸附废水中的重/类金属,但广谱性吸附重/类金属的改性生物炭材料少且效果一般。本研究利用不同热解技术制备了无氮气热解生物炭BCw、热解生物炭BCN、微波热解生物炭BCv,并改性制备了相应的3种可回收的壳聚糖改性生物炭。通过成分、成本分析和表征,选出一种作为吸附研究对象;通过改性微波热解生物炭对Pb2+、As5+单独污染水溶液的吸附实验,研究改性生物炭对Pb2+、As5+的吸附行为;通过吸附Pb2+和As5+复合污染水溶液,探究其对复合污染水体修复的潜力;通过对可回收的壳聚糖改性微波热解生物炭(HCBCv-Fe)进行磁性检测和回收实验,探究其回收利用价值。本文首先将磨碎玉米秸秆在不同条件下热解,用HNO3酸改性扩容,后以共沉淀法负载Fe3O4使生物炭材料赋磁;最后用壳聚糖包覆制得可回收壳聚糖改性生物炭;通过元素分析、产率、成本分析和SEM、EDS、FTIR、BET比表面积、XPS等检测手段发现,以500℃为微波热解温度、停留时间为50 min能制得芳香性和极性更高的生物炭;BCv产率可以达到39.16%,比表面积为104.647 m2/g,高于BCN和BCw;HNO3活化明显增大了生物炭的孔容积和比表面积且有利于之后的Fe3O4负载,HBCv孔容积增加了 0.2961 cm3/g;赋磁处理后出现的710.9 eV和724.5 eV两处峰分别对应Fe2p3/2和Fe2p1/2,生物炭成功负载Fe3O4;壳聚糖的负载增大了生物炭的比表面积和胺基官能团含量;完全改性的微波热解生物炭HCBCV-Fe具有超顺磁性,且pHpzc为4.41。Pb2+、As5+单污染吸附实验表明,HCBCV-Fe对Pb2+、As5+吸附量分别可达112.2 mg/g和34.53 mg/g;当Pb2+、As5+单吸附体系pH控制在5-6和4-5范围内时,有利于微波热解生物炭材料吸附;分别经过180 min、200 min吸附处理后,微波热解生物炭材料对Pb2+、As5+吸附达到平衡;随Pb2+、As5+浓度增加,微波热解生物炭吸附出现了吸附量增多而吸附率下降的现象;酸根阴离子会竞争吸附位点而降低HCBCv-Fe对As5+的吸附量。吸附实验拟合结果显示,拟二级动力学模型和Langmuir模型能更好的描述HCBCv-Fe对Pb2+的吸附行为,所以初步判断HCBCV-Fe以化学吸附和单分子层吸附为主;且拟二级动力学模型和Freundlich模型能更好的描述HCBCv-Fe对As5+的吸附行为,所以初步判断HCBCV-Fe吸附As5+过程,化学吸附和多分子层吸附占主导地位。Pb2+、As5+复合污染水体的研究表明,两种金属复合污染吸附过程中Pb2+的吸附更占有优势,与As5+吸附存在竞争关系;HCBCV-Fe先吸附As5+后再吸附Pb2+,能促进其对Pb2+的吸附。HCBCV-Fe磁分离性能表明,外加磁场条件下,HCBCV-Fe能在3 min内从水中分离出来;脱附再生研究表明,HCBCv-Fe五次脱附再生率分别为:94.91%、92.62%、90.78%、88.86%、85.11%;HCBCV-Fe 对 Pb2+、As5+的吸附能力分别下降了 32.51%和21.64%,吸附量仍能分别达到62.183 mg/g和13.067 mg/g。
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