【摘 要】
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多金属氧酸盐(简称多酸),是结构明确且具有纳米尺寸的金属-氧簇,具有d0电子构型的过渡金属的含氧酸根离子。由于多酸独特的分子结构、组成、较强的氧化还原性和可调控的能带结构,因此受到众多研究者的广泛关注。多铌氧簇是多酸材料光电催化的重要分支,但由于其自身导电性较差,比表面积较低等原因导致催化效率较低。在多铌氧簇催化剂设计方面,通过与石墨相碳材料复合而实现功能化的策略,提高复合材料的比表面积,暴露出大
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多金属氧酸盐(简称多酸),是结构明确且具有纳米尺寸的金属-氧簇,具有d0电子构型的过渡金属的含氧酸根离子。由于多酸独特的分子结构、组成、较强的氧化还原性和可调控的能带结构,因此受到众多研究者的广泛关注。多铌氧簇是多酸材料光电催化的重要分支,但由于其自身导电性较差,比表面积较低等原因导致催化效率较低。在多铌氧簇催化剂设计方面,通过与石墨相碳材料复合而实现功能化的策略,提高复合材料的比表面积,暴露出大量的活性位点,有效抑制电子-空穴复合,达到提高光催化活性的目的。基于此,本文首次将Lindqvist型多铌氧簇[Nb6O19]8-分别和g-C3N4以及RGO结合,通过微观形貌调控,制备多铌氧簇基石墨相碳材料复合光催化剂,并对其进行光降解四环素和光解水产H2性能测试,具体内容如下:1.使用简便的水热法,以[Nb6O19]8-和石墨相氮化碳(g-C3N4)为原料,制备了新颖的“蜂窝状”超薄纳米片光催化剂。在紫外-可见光的照射下,Nb-CN-0.4对30 mg/L四环素溶液表现出较好的光催化降解性能,30 min内降解率可达到81.34%。通过一系列表征,捕获实验和稳定性测试,确认了多铌氧簇/氮化碳异质结光催化剂的降解机理。2.通过简单的溶剂热法,以[Nb6O19]8-和氧化石墨烯(GO)为前驱体,制备了石墨烯负载的多铌氧簇复合光催化剂,在溶剂热反应的过程中,GO被还原成RGO,同时[Nb6019]8-作为活性中心原位生长在RGO表面形成二维纳米片。Nb-RGO-0.5在可见光的驱动下对30 mg/L四环素溶液在60 min内降解率可达到68.12%。综合实验结果和表征结果的分析,对多铌氧簇/石墨烯异质结光催化剂的降解机理和光催化氧化的中间产物进行深入的探讨。3.目前用于光解水产H2的大多数多酸光催化剂都是单晶化合物,存在产率较低以及需要使用贵金属作为助催化剂等问题。本文制备的多铌氧簇基复合光催化剂,在无贵金属助催化的条件下,表现出了优异的产氢性能。Nb-RGO-0.625产氢速率达到49.35μmol/g/h,Nb-CN-0.4产氢速率达到359.89 μmol/g/h,优于大多数文献报道的多铌氧簇的光催化活性。原因是制备的复合光催化剂形成紧密的接触界面,有助于电子空穴的分离,进而提高了光催化活性。本文成功利用多铌氧簇和石墨相碳材料的结合制备异质结光催化剂。希望该工作对其它多酸簇与二维材料异质结光催化剂的设计提供思路。
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