高铁酸钾对碳材料的氧化性能研究

来源 :上海交通大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hbhhl2006
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高价铁在生物和化学氧化中发挥着至关重要的作用,这触发了研究者们对该类物质反应活性的研究。Fe(Ⅵ)作为铁所能达到的最高价态,通常以高铁酸钾(K2FeO4)的形式存在。K2FeO4是一种具有强反应活性的绿色氧化剂,被广泛应用于水处理、有机合成和高容量电池等领域。最近,越来越多的研究者将K2FeO4应用于材料科学领域,特别是在碳材料的氧化中。然而,目前学术界对于K2FeO4在液相(H2SO4介质)中对碳材料的反应活性尚存争议:强氧化性、弱氧化性、无氧化性的声音皆有出现;另外,本组发现K2FeO4在无溶剂的固相条件下也能发挥氧化作用,但是我们对这种“干化学”反应活性仍然知之甚少,关键问题在于该氧化剂是否具有直接打开碳材料惰性C=C键的氧化能力。为了解决K2FeO4在液相氧化中存在的争议,进一步加深对K2FeO4在固相氧化中的认识,并且了解不同氧化方式对碳材料的影响,本文选取了富勒烯C60作为探针分子,几种典型的碳纳米材料作为测试材料,探究了K2FeO4在不同环境(液相和固相)中对碳材料的氧化情况,并揭示了K2FeO4两种截然不同的反应活性,主要研究内容如下:(1)在实验室中采用次氯酸盐氧化法合成纯度高达95%的K2FeO4,分别在液相和固相环境中探究其对C60(sp2.28-C)的氧化效果。实验结果表明,K2FeO4在液相中的氧化能力有限,并不能氧化C60分子,由此推测它也不能氧化更加惰性的C=C键。而在固相中,K2FeO4则展现了强反应活性,不仅氧化产生富勒醇物质,还能进攻C60表面的sp2.28-C产生开笼产物;(2)选取缺陷化和石墨化的碳纳米管和碳纳米纤维以及纳米石墨作为反应底物发现,在液相中K2FeO4的反应活性有限,只能作用于碳表面的缺陷位点(sp3-C)处,尽管这在一定程度上限制了液相氧化的适用范围,但是能有效保护碳材料的结构;在固相中K2FeO4则能充分发挥其强氧化能力,不仅能氧化原始缺陷位点,也能进攻惰性的C=C键,产生新的缺陷位点,有效引入含氧官能团。但是需要选择合适的机械力强度(转速、磨球种类、球磨时间),以防破坏碳材料的结构,特别是对碳纳米纤维这类脆性材料。
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