【摘 要】
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固态电解质具有机械强度高、抑制锂枝晶生长以及安全性好等优异的性能,是极具应用潜力的下一代二次电池电解质材料。与陶瓷类固态电解质相比,固态聚合物电解质有更优异的加工性能,对电极材料也有较高的兼容性且价格低廉,在电化学储能领域中有着良好的研究价值。然而,兼具高离子电导率、高电压和高机械强度特性的固态聚合物电解质的设计和制备目前仍然面临着巨大挑战。针对这一问题,本文基于配体保护的钛氧团簇（TOC）开发交
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固态电解质具有机械强度高、抑制锂枝晶生长以及安全性好等优异的性能,是极具应用潜力的下一代二次电池电解质材料。与陶瓷类固态电解质相比,固态聚合物电解质有更优异的加工性能,对电极材料也有较高的兼容性且价格低廉,在电化学储能领域中有着良好的研究价值。然而,兼具高离子电导率、高电压和高机械强度特性的固态聚合物电解质的设计和制备目前仍然面临着巨大挑战。针对这一问题,本文基于配体保护的钛氧团簇（TOC）开发交联型固态聚合物电解质,并对其在锂金属电池中应用进行了研究。主要研究内容如下:第一章:从锂金属枝晶生长的基本机理出发,概述固态电解质对锂金属负极保护的重要性,并介绍了固态电解质研究进展和目前面临的问题,进而提出了本文的选题依据和研究内容。第二章:利用配体保护钛氧团簇（Ti32016（（CH3）3CCO2）16（OCH2CH2O）32-（OCH2CH2OH）16）作为结点,与聚四氢呋喃（PTHF）、六亚甲基二异氰酸酯（HDI）交联制备新型三维网状聚合物（PTHF-HDI-TOC）。得益于三维网络结构,聚合物表现出优异的机械性能和热稳定性能。同时,我们基于钛氧团簇基聚合物的结构表征,分析了钛氧团簇在聚合物中的作用。第三章:探究了钛氧团簇基固态聚合物电解质的基础电化学性能。电化学测试的结果表明该聚合物电解质具有较高的室温离子电导率（1.6×10-4 S cm-1）、稳定的电化学窗口（5.4 V vs.Li+/Li）以及高锂离子迁移数（tLi+=0.66）。同时,PTHF-HDI-TOC电解质能够显著提升锂金属负极的稳定性。第四章:针对固态电解质的电极-电解质界面问题,我们通过发展电极-电解质一体化和PTHF-HDI-TOC改性正极粘结剂两个策略,有效地提高了电解质对活性物质的浸润性,实现了锂离子在活性物质颗粒之间的快速传导,进而显著提升了固态锂金属电池在室温条件下的循环性能和倍率性能。第五章:对本论文工作进行了总结归纳,提出制备新型聚合物电解质和优化界面问题的可能途径,并对下一代固态聚合物电解质的设计应用进行了展望。
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