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过氧化氢(H202)是一种重要的化学品,工业用途广泛。目前H202的主要生产方法为蒽醌自然氧化法,该过程存在生产成本高、环境污染、生产工艺复杂等诸多缺点。催化H2和O2直接合成H202被认为最有潜力替代现有生产方法,该方法原料简单、副产物为水,是一种绿色环保生产途径。直接法合成H202的研究重点在于如何设计制备高效催化剂。本文通过考察TiO2, SiO2, A12O3, MCM-41等载体,发现lwt%Pd/TiO2催化剂用于氢氧低温常压直接合成H202,选择性可达60.9%。催化剂焙烧温度对Pd浸出量有较强影响,从而改变催化剂稳定性,673K煅烧处理的催化剂在反应条件下Pd浸出量最低。通过对不同负载量Pd/TiO2催化剂的研究发现,H2转化率随Pd负载量提高而增加,但H202选择性和转换频率(TOF)变化趋势相反。研究结果显示,H202可被催化加氢降解,加氢速率随Pd负载量增加而提高。TEM结果显示催化剂上Pd粒径较小(2.3nm左右),在载体上均匀分布。X射线光电子能谱(XPS)、扩展边X射线吸收精细结构(EXAFS)、氧气-程序升温脱附(O2-TPD)结果表明,催化剂表面有Pdδ+形成。用CO作探针分子的漫反射红外(CO-DRIFTS)实验证明了Pd/TiO2催化剂在常温下与02接触时Pd可被氧化,不同负载量Pd/TiO2催化剂的CO-DRIFTS结果显示,催化剂表面Pd的原子排布有明显差异。我们推测催化剂表面形成的Pdδ+可孤立连续的Pd,影响反应物分子的吸附、解离及产物的脱附,从而提高催化剂的H2O2选择性。此外,我们发现通过掺杂N调变TiO2载体,可改善催化剂性能。不同气氛处理的Ti02载体制备得到的催化剂性能不同,N2处理后掺杂N的1%Pd/Nc-TiO2催化剂选择性高于1%Pd/TiO2催化剂,H202选择性可达74.9%,XPS显示其表面有更多的Pdδ+。本论文研究为创制调控H202直接合成催化剂提出了新的思路与方法。