【摘 要】
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随着全球变暖和环境污染的加剧,寻找清洁的可再生能源迫在眉睫。氢能被认为是一种有前途的新能源,而电催化分解水作为高效和可持续的制氢技术可以实现理论上的零污染。贵金属基催化剂虽然具有高效的电解水催化性能,但高成本和低丰度极大的限制了其广泛应用。因此,设计同时实现析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的高效非贵金属电催化剂十分必要。本文选择具有较好自然丰度和类金属性质的原位负载在泡沫镍（NF）上的铁掺杂
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随着全球变暖和环境污染的加剧,寻找清洁的可再生能源迫在眉睫。氢能被认为是一种有前途的新能源,而电催化分解水作为高效和可持续的制氢技术可以实现理论上的零污染。贵金属基催化剂虽然具有高效的电解水催化性能,但高成本和低丰度极大的限制了其广泛应用。因此,设计同时实现析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的高效非贵金属电催化剂十分必要。本文选择具有较好自然丰度和类金属性质的原位负载在泡沫镍（NF）上的铁掺杂不同晶相硒化镍电催化剂。通过XRD、XPS、TEM等测试手段,表征了材料的结构和形貌;通过电化学测试,研究了材料的电催化分解水性能,并对催化机理进行探究。以在NF表面原位生长的NiSe/NF作为前驱体,通过溶剂热法合成了一种新颖的NiSe纳米线外包覆NiSe2纳米片的NiSe@NiSe2/NF棒状阵列。得益于核壳结构和不同晶相形成的异质结界面,NiSe@NiSe2/NF在碱性电解液中表现出优异的电催化活性。对于HER和OER,仅需178和289 m V的过电位即可分别实现10 m A/cm~2和50 m A/cm~2的电流密度。组装成电解池作为阴极和阳极进行全解水,仅需1.70 V电位即可达到20 m A/cm~2的电流密度。模拟电流密度分布显示,不同晶相形成的核壳异质结构加速了界面电子转移,是NiSe@NiSe2/NF优异催化性能的重要来源。分别以硝酸铁和氯化铁为铁源,采用溶剂热法对NiSe/NF进行铁掺杂改性,得到了具有核壳异质结构的NiSe@Ni1-xFexSe2/NF和NiSe@Ni3-xFexSe2/NF催化剂材料。比较两种催化剂材料NiSe@Ni1-xFexSe2/NF和NiSe@Ni3-xFexSe2/NF的性能,前者电流密度为10 m A/cm~2的HER过电位比后者低24 m V,电流密度为50 m A/cm~2的OER过电位比后者低23 m V。NiSe@Ni1-xFexSe2/NF分别作为阴极和阳极应用于全解水时,达到20 m A/cm~2的电流密度仅需1.60 V电位,在72 h稳定性测试中保持电位基本不变。OER测试中NiSe@Ni1-xFexSe2/NF发生表面自重构,生成Ni（Fe）OOH作为真正的反应活性物质。密度泛函理论（DFT）计算表明,NiSe@Ni1-xFexSe2/NF对OER中间体的吸附能更低,有利于催化反应的高效进行。
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