【摘 要】
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手指末端凹凸皮肤形成的摩擦脊具有唯一性和持久性,当手指与客体接触,便会在客体上形成指纹。由于终生不变、人各不同、触物留痕的特点,指纹成为了身份识别的重要依据,不仅可以用于信息的加密和解密,还在百余年的实践中逐渐成为了案件侦破中不可或缺的“物证之首”。目前,基于荧光材料的指纹显现方法得到了许多关注和研究。与非荧光的方法相比,基于荧光材料的指纹显现方法最显著的优势是降低了背景干扰。此外,目前的大多数方
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手指末端凹凸皮肤形成的摩擦脊具有唯一性和持久性,当手指与客体接触,便会在客体上形成指纹。由于终生不变、人各不同、触物留痕的特点,指纹成为了身份识别的重要依据,不仅可以用于信息的加密和解密,还在百余年的实践中逐渐成为了案件侦破中不可或缺的“物证之首”。目前,基于荧光材料的指纹显现方法得到了许多关注和研究。与非荧光的方法相比,基于荧光材料的指纹显现方法最显著的优势是降低了背景干扰。此外,目前的大多数方法仅对油脂指纹或血指纹中的一种有效,很少有方法能够显现两种指纹。基于以上背景,本论文提出一种指纹的“自适应性”显现策略,基于非笔直共轭骨架聚苯撑乙炔噻吩撑（PPETE）,通过侧基的季铵化获得带正电的、离子密度不同的荧光共轭聚合物。通过分子设计赋予共轭聚合物“变色龙”的性质,即该共轭聚合物在一定条件下具有自适应性,在显现不同成分的指纹时能够自由切换与指纹的相互作用,从而实现油脂指纹和血指纹的自适应性显现。第一部分:通过Sonogashira偶联以及季铵化反应合成了每个重复单元含有一个阳离子侧基的荧光共轭聚合物PPETE-NMe3+,并通过相关的表征确认了其分子结构。光物理性质的表征表明季铵化前、后的聚合物在吸收和发射以及荧光量子产率上没有明显差异,均具有较好的发光性能。经优化,选定浓度0.1 mg/mL的PPETE-NMe3+的N,N-二甲基甲酰胺（DMF）溶液作为显现液,通过简单的滴涂并孵育的方法实现了对七种非渗透性客体上的油脂指纹和血指纹的自适应性显现;本显现体系能够显现老化30天的指纹;也具备一定的显现灵敏度。此外,初步的机理研究说明,季铵化改变了聚合物的溶解性,并且可能为聚合物与指纹成分之间带来更丰富的相互作用;此外,指纹中的脂肪酸、甘油酸酯、蛋白质、氨基酸与聚合物之间存在的弱相互作用（如疏水作用、静电作用或二者的协同作用）是实现自适应性显现的关键。第二部分:在第一部分的基础上,通过改变单体,合成了每个重复单元含有三个阳离子侧基的荧光共轭聚合物PPETE-3NMe3+,并通过相关表征确认了其成功合成。PPETE-3NMe3+在乙醇、甲醇、DMF、二甲亚砜（DMSO）和水中都有良好的溶解性。动态光散射、透射电子显微镜和Zeta电位测试结果表明PPETE-3NMe3+以纳米颗粒的形式稳定存在于水中。以水为溶剂的PPETE-3NMe3+显现液成功实现了多种客体上指纹的自适应性显现。此外,本体系能够显现老化180天之久的指纹;显现后的指纹也能够储存至少100天;本体系具有供体普适性,能够有效显现不同年龄和性别的志愿者的油脂指纹;本体系还具有较高的显现灵敏度和准确性。对显现机理的初步探究表明指纹与聚合物之间的作用是一种弱相互作用,聚合物通过这种弱相互作用与指纹中的脂肪酸、蛋白质和胆固醇结合,但是具体的作用类型仍待进一步探索。
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